水性聚氨酯基多孔吸附材料的制备及应用
作者单位：齐鲁工业大学
学位级别：硕士
导师姓名：张海涛
授予年度：2024年
学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 081702[工学-化学工艺] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术]
摘 要：纺织工业在我们的经济中发挥着至关重要的作用。亚甲基蓝（MB）是该行业广泛使用的染料之一,由于其生物降解性较低,对水生系统产生了严重负面影响。吸附是去除污染水中染料的有效方法。因此,寻找廉价和可持续的吸附材料对于保护人类健康和生态环境至关重要。本研究选择三种绿色环保的生物质材料,制备了一系列生物质改性的水性聚氨酯基多孔吸附材料,并探讨了其对水溶液中MB的吸附行为。主要研究内容如下: （1）水性聚氨酯/β-环糊精复合多孔材料的制备及其吸附性能研究。利用离子凝聚法,将水性聚氨酯乳液在盐酸和无水乙醇的混合溶液中凝固,制备了一系列吸附材料（WPU-x,y）。采用DLS对WPU-x,y乳液稳定性进行了研究;利用ATR-FTIR、TGA、SEM和压汞仪对WPU-x,y多孔材料进行了表征。以MB作为目标污染物,研究了MB在WPU-x,y材料表面的吸附行为。考察了交联度、β-环糊精（β-CD）用量、接触时间、初始染料浓度和溶液p H值等影响因素对WPU-x,y吸附能力的影响;建立动力学和等温线模型,研究了接触时间（0-390 min）、MB的初始浓度(20-300 mg·L)、溶液p H值（3、5、7、9、11）与吸附容量的关系,推测吸附机理;采用凝固液作为洗脱剂,研究了WPU-x,y的重复使用性,实现吸附剂的再生。实验发现,β-CD和后扩链剂的引入赋予了WPU-x,y丰富的活性吸附位点、优异的三维多孔结构和高吸附容量。WPU-x,y的吸附过程以化学吸附为主,还存在静电相互作用和β-环糊精空腔的包合作用。离子凝聚法的开发拓宽了水性聚氨酯多孔材料的制备途径,对多孔材料的绿色合成具有一定的参考价值。 （2）水性聚氨酯-腐植酸生物质多孔材料的制备及其吸附性能研究。利用乙二胺将水性聚氨酯与从风化煤中提取的腐殖酸交联得到多孔吸附材料WPU-HA-y。采用DLS对乳液稳定性进行了研究;利用ATR-FTIR和XPS验证了样品的合成;采用SEM、BET和TGA分别表征了WPU-HA-y的多孔结构和热稳定性;通过批量吸附实验,深入研究了WPU-HA-y的吸附性能,考察了接触时间（0-8 h）、起始浓度(10-100 mg·L)、p H值（3-11）、溶液温度（30-60℃）和共存离子(Ca、Na、K、Mg)等各种参数对吸附过程的影响;利用吸附等温线和动力学模型拟合实验数据,分析了WPU-HA-y对MB的吸附行为,讨论了吸附机理;探究了不同洗脱剂下WPU-HA-y的可重复使用性。结果表明,水性聚氨酯基材赋予了WPU-HA-y稳定的多孔结构,而腐殖酸的引入则为与MB的结合提供了更多的活性位点。当MB溶液的p H为7,温度为50℃时,WPU-HA-y具有最高稳定性和吸附容量。结果表明,WPU-HA-y多孔材料因其高比表面积、三维多孔结构和优异的吸附性能而在废水处理行业中具有很高的应用价值。 （3）水性聚氨酯-海藻酸钠复合多孔材料的制备及其吸附性能研究。通过调节海藻酸钠（SA）与WPU质量比、凝固液类型等参数,制备并筛选出了具有优异吸附性能的水性聚氨酯-海藻酸钠复合多孔材料（WPU-SA-z）。探究了SA与WPU不同配比、不同凝固液类型对WPU-SA-z凝胶状态的影响;采用ATR-FTIR、SEM和TGA分别对其化学结构、外观形态和热稳定性进行了描述;通过一系列吸附实验,探讨了接触时间（0-6 h）、MB的初始浓度(10-80 mg·L)、溶液p H值（3-11）等条件对WPU-SA-z吸附性能的影响;建立了MB在WPU-SA-z上的动力学和等温线模型,研究了WPU-SA-z对MB的吸附行为;对WPU-SA-z的吸附机理和可回收性进行了探索。实验发现,WPU-SA-z的凝胶形态与混合配比和交联液类型均相关,SA在Mg中无法凝胶化,共混液仅能在Ca、Zn、Cu三种二价离子溶液中凝胶成球型。分批吸附研究证明,WPU-SA-z在碱性条件下更易吸附,其对MB的主要主要机制是化学键结合和静电作用。WPU-SA-Ca对MB具有最佳的吸附效果,其在中性条件下的最大染料吸附容量就可达234.0541 mg·g。
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