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二氧化铈纳米晶的晶面调控机制及催化性能研究

二氧化铈纳米晶的晶面调控机制及催化性能研究

作     者:郝晓东 徐阳 许并社 Tadafumi Adschiri Yuichi Ikuhara 

会议名称:《第十四届中国包头·稀土产业论坛、中国稀土学会2022学术年会》

会议日期:1000年

学科分类:081702[工学-化学工艺] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

关 键 词:CeO2纳米晶 可控生长 晶面调控 Ce离子价态 催化性能 

摘      要:二氧化铈(CeO),作为一种十分重要的稀土氧化物材料,在催化、固态燃料电池、生物等领域都有着十分广泛的应用前景。我国的稀土资源储量非常丰富,占世界总储量的80%,其中铈在地壳中的丰富度占居25位。我国的CeO产品的贸易量虽然很大,可是产品的质量和精度却一直没有得到明显的提升,价格比较低廉。纳米CeO的优势主要体现在:颗粒尺寸较小、表面原子配位不全、内部Ce离子价态的变化等因素使其表面活性增强;并且随着颗粒尺寸的减小,会形成凹凸不平的原子台阶,进一步增加反应接触面积,表现出更加优异的反应活性。因此,通过合理改变合成工艺,精确设计与调控具备特定形貌、暴露晶面、晶粒尺寸的高活性CeO至关重要。基于此,我们采用的超临界水热合成方法,合成单分散的立方CeO纳米晶,并系统改变表面修饰条件,合成不同暴露面、晶粒尺寸的CeO纳米晶,并结合先进的球差校正扫描透射电子显微镜(AC-STEM)及电子能量损失谱(EELS)多种分析手段对不同晶面进行深入分析,探究纳米晶的生长机理[1,2]。与此同时,我们定量地研究了纳米晶中Ce离子化学价态的分布规律,结合第一性原理计算深入讨论了纳米尺寸效应、掺杂元素、晶格结构和离子化学价态之间的相互关系[3,4]。此外,通过其他活性元素掺杂复合,进一步探讨CeO纳米晶的催化性[5]。本研究聚焦CeO纳米晶,深入讨论CeO纳米晶的晶面演变机制,并对不同暴露晶面的CeO纳米晶的离子价态、表面化学、原子结构等物理化学性质进行探讨,为进一步设计与合成高活性和高质量的CeO纳米晶提供可靠的理论依据和实验数据。

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