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晶面调控和新型二氧化钛纳米结构的研究进展

中国材料进展 2017年第11期36卷 860-867页

作者：姚霞喜王文寿常熟理工学院化学与材料工程学院江苏常熟215500 山东大学国家胶体材料工程技术研究中心山东济南250100

太阳能光催化技术在缓解环境污染压力和能源危机方面有着重要的应用前景,纳米结构TiO_2以其催化活性高、稳定性好、环境友好等特点在光催化领域受到广泛关注。近期研究表明,锐钛矿TiO_2不同晶面能够有效地促进光激发载流子的空间分离转... 详细信息

太阳能光催化技术在缓解环境污染压力和能源危机方面有着重要的应用前景,纳米结构TiO_2以其催化活性高、稳定性好、环境友好等特点在光催化领域受到广泛关注。近期研究表明,锐钛矿TiO_2不同晶面能够有效地促进光激发载流子的空间分离转移。锐钛矿TiO_2中光激发产生的电子倾向于迁移至(101)表面,而空穴则移动至(001)表面,从而通过晶面调控即可实现光生载流子的定向转移。另外,锐钛矿TiO_2介晶是一类具有特殊结构和性质的纳米材料,其高的结晶性和大的比表面积有利于光催化反应的进行,多级TiO_2纳米结构和具有特殊活性的TiO_2也是目前研究的一个趋势-综述了几种高能量晶面暴露锐钛矿TiO_2纳米晶、锐钛矿TiO_2介晶以及多级复杂纳米结构TiO_2的合成,分析了光催化剂结构对光催化性能的影响,重点探讨了晶面调控TiO_2光催化的机理,总结了新兴发展的光还原活性TiO_2的合成及其在可逆光致变色体系和光打印可擦写纸张领域的新型应用。

关键词： TiO2 晶面调控纳米结构光催化光还原活性

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低维氧化锌晶面调控及催化抗菌活性研究进展

材料导报 2019年第1期33卷 56-64页

作者：李丹张忞灏廖佩姿谢远甄贺伟徐晓玲周祚万西南交通大学材料科学与工程学院材料先进技术教育部重点实验室成都610031

低维结构氧化锌(ZnO)作为一种典型的直接宽带隙半导体材料,具有独特的形貌可调性、优异的催化活性和良好的生物相容性,在长效抗菌、催化降解和能源转化等领域受到较多关注。大量研究表明,通过制备方法的设计,可以得到球、棒、针、片、... 详细信息

低维结构氧化锌(ZnO)作为一种典型的直接宽带隙半导体材料,具有独特的形貌可调性、优异的催化活性和良好的生物相容性,在长效抗菌、催化降解和能源转化等领域受到较多关注。大量研究表明,通过制备方法的设计,可以得到球、棒、针、片、带、管和多面体等形貌各异的低维ZnO晶体材料,而不同的形貌结构对其宏观性质具有显著的影响,甚至直接导致了材料在应用领域上的差异。因此,低维ZnO晶体材料的形貌结构调控对于其应用而言至关重要。ZnO丰富的形貌特征源于其晶体生长的各向异性。在ZnO晶体生长过程中,反应体系中的各种因素(如溶剂、成核剂、添加剂等)均可能对晶体生长产生影响,促使晶体沿不同晶向生长。因此,反应条件不仅能够影响ZnO的形貌,更重要的是,其表面的暴露晶面也会随之变化。而ZnO不同暴露晶面上的原子排布、原子密度和表面悬挂键等都不尽相同,这使得其性质和功能会出现显著差异。通过控制ZnO的形貌结构、晶体取向和暴露晶面等能够有效提高其稳定性、催化活性和选择性吸附等能力,并进一步实现对材料物理/化学性质的调控。随着制备技术和模拟计算的不断发展,现阶段对于ZnO暴露晶面的调控方法大致可分为晶面吸附法、晶种诱导法、溶剂调节法和晶面刻蚀法四种。其中前三种均属于自下而上的合成法,在ZnO晶体的成核和生长过程中,通过引入吸附剂、晶种或改变溶剂,来控制目标晶体特定晶面的结晶、生长,从而实现晶体形貌和暴露晶面的调控;而晶面刻蚀法是一种自上而下的制备方法,利用ZnO晶体自身各向异性所带来的晶面活性差异来选择性刻蚀高活性晶面,得到所需的暴露晶面。通过上述方法,研究者能够实现对ZnO晶体形貌和暴露晶面的可控制备,并在此基础上进一步研究ZnO暴露晶面与催化抗菌活性间的规律和机制。为了更好地指导ZnO系列结构的功能调控,本文综述了ZnO晶面调控方法及其对催化抗菌活性影响的研究进展,重点归纳了在低维结构ZnO生长过程中,通过不同制备方法来实现对ZnO特定暴露晶面调控的研究进展,并进一步总结了暴露晶面的调控对于ZnO在光照和无光条件下催化抗菌活性的研究现状。最后,对晶面调控低维结构ZnO今后的研究方向与亟待解决的学术难题进行了讨论。

关键词：氧化锌暴露晶面晶面调控催化抗菌活性晶面吸附晶种诱导晶面刻蚀

富锂锰基正极材料结构优化及晶面调控研究进展

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材料导报 2021年第11期35卷 11057-11065页

作者：周建峰翟鑫华张盼盼何亚鹏董劲黄惠郭忠诚昆明理工恒达科技股份有限公司昆明650106 云南省冶金电极材料工程技术研究中心昆明650106 昆明理工大学冶金与能源工程学院昆明650093

富锂锰基正极材料(Li-rich manganese cathode material,LMCM)具有高放电比容量(250 mAh·g^(-1)@0.1C)、高电压、制作成本低和环保等优点,被视为下一代动力锂电池正极材料的理想之选,是锂电池能量密度突破400 Wh/kg的关键电极材料。但L... 详细信息

富锂锰基正极材料(Li-rich manganese cathode material,LMCM)具有高放电比容量(250 mAh·g^(-1)@0.1C)、高电压、制作成本低和环保等优点,被视为下一代动力锂电池正极材料的理想之选,是锂电池能量密度突破400 Wh/kg的关键电极材料。但LMCM存在首次不可逆容量高和库伦效率差、倍率性能差和电压衰减等问题,在一定程度上制约了此类正极材料的大规模使用。为了解决LMCM存在的问题,相关学者做了大量的研究工作。一方面,针对LMCM在循环过程中的容量特性及结构演变规律进行了研究,为LMCM优化改性提供理论基础;另一方面,通过表面包覆、离子掺杂、表面酸处理等方法进行改性以提升LMCM的电化学性能,虽然取得了一定的成果,但是并不能完全满足使用需求。因此,近年来学者们开始在材料结构优化及活性晶面调控方面不断尝试,在保持LMCM优点的同时,进一步提高材料的倍率性能和循环寿命,降低首次不可逆容量损失,抑制循环过程的电压衰减。材料晶体结构优化的主要研究方向有构筑缺陷体系、层状-尖晶石异质结构、微纳结构、多孔结构等,优化后的结构能够有效缩短充放电过程中Li+的扩散路径,提升材料的结构强度,减少过渡金属离子的迁移和相变的发生,增强电解液渗透性,有效提高材料的结构及电化学稳定性;而晶面调控通过构筑具有α-NaFeO_(2)结构且晶向与锂层平行的晶面作为Li+脱嵌的电化学活性面,为Li+扩散提供畅通的路径,既能缩短Li+的扩散距离,又能提高Li+脱嵌的速率,从而提升材料大电流充放电能力。本文归纳了LMCM的研究进展,分别对材料的容量特性及结构演变、结构优化、电化学活性晶面调控等方面进行了介绍,分析了LMCM研究的成果和面临的问题,并对后续研究方向进行展望,以期为LMCM的设计和可控制备提供参考。

关键词：富锂锰基正极材料结构优化晶面调控电化学性能

Co修饰CeO2复合材料的晶面调控及其光热催化脱硝性能

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复合材料学报 2020年第9期37卷 2265-2271页

作者：马恬朱晨刘成宝余辰辰张文雅钱君超陈志刚苏州科技大学化学生物与材料工程学院江苏省环境功能材料重点实验室苏州215009

采用一步水热法,通过调节Co与Ce的摩尔比,制备出暴露高活性晶面的Co修饰CeO2复合材料。利用比表面和孔径分析仪、TG-DSC、TEM、SEM、XRD、紫外-可见分光光度计(UV-vis)、XPS、光热催化脱硝技术对Co修饰CeO2复合材料进行全面表征。结果表... 详细信息

采用一步水热法,通过调节Co与Ce的摩尔比,制备出暴露高活性晶面的Co修饰CeO2复合材料。利用比表面和孔径分析仪、TG-DSC、TEM、SEM、XRD、紫外-可见分光光度计(UV-vis)、XPS、光热催化脱硝技术对Co修饰CeO2复合材料进行全面表征。结果表明,随着Co元素含量的增加,Co修饰CeO2复合材料的比表面积增大,CeO2呈纳米棒状结构,Co与表面氧生成Co3O4,二者的共结晶过程降低了复合材料的结晶表面能,使CeO2主要暴露(200)和(220)高活性晶面,且暴露比例增大。光热催化脱硝结果表明,当Co与Ce摩尔比为15%、煅烧温度为400℃时,Co修饰CeO2复合材料的光热催化效率达到最高,为98%。

关键词： Co CeO2 催化材料晶面调控光催化脱硝

本征安全水系锌离子电池的新进展:锌负极晶面调控

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化工进展 2023年第5期42卷 2504-2515页

作者：张志成韩大量樊丁辉陶莹翁哲杨全红天津大学化工学院天津大学化学工程(联合)国家重点实验室天津化学化工协同创新中心天津300072 物质绿色创造与制造海河实验室天津300192

水系锌离子电池环境友好、成本低廉,是一种极具发展潜力、本征安全的电化学储能技术。对于实用化的锌离子电池,负极端金属锌的不均匀沉积所引起的枝晶问题会导致电池短路,严重限制了电池的循环寿命,是这种新型电池走向产品化的重要瓶颈... 详细信息

水系锌离子电池环境友好、成本低廉,是一种极具发展潜力、本征安全的电化学储能技术。对于实用化的锌离子电池,负极端金属锌的不均匀沉积所引起的枝晶问题会导致电池短路,严重限制了电池的循环寿命,是这种新型电池走向产品化的重要瓶颈。构建(002)晶面择优取向的锌负极被认为是抑制枝晶生长、提升电极库仑效率的有效手段。回溯近期有关金属锌负极的研究,本文首先概述了金属锌的电极过程和沉积形貌的影响因素,基于此从基底设计、涂层设计、电解液设计三个方面,着重总结了(002)晶面择优取向锌负极的设计策略和作用原理,最后展望了(002)晶面择优取向金属锌负极面临的挑战和未来发展方向,特别指出应在面向实用化锌离子电池的条件下评估金属锌负极的电化学性能和改性效果。

关键词：水系锌离子电池金属锌负极锌枝晶晶面调控水平取向

α-Fe_(2)O_(3)晶面调控及其非均相光芬顿催化降解甲基橙特性

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重庆大学学报 2023年第1期46卷 57-67页

作者：梁建军陈书黎周颖重庆大学环境与生态学院重庆400045

针对非均相光芬顿中两相传质阻力导致催化性能较低的缺陷,采用水热法制备了α-Fe_(2)O_(3){110}/{113}晶面不同暴露比例的催化剂。采用X射线衍射分析(XRD)、透射电子显微镜(TEM/HRTEM)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)以及紫外可见固体漫反射... 详细信息

针对非均相光芬顿中两相传质阻力导致催化性能较低的缺陷,采用水热法制备了α-Fe_(2)O_(3){110}/{113}晶面不同暴露比例的催化剂。采用X射线衍射分析(XRD)、透射电子显微镜(TEM/HRTEM)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)以及紫外可见固体漫反射(UV-vis DRS)对催化剂进行表征分析,分别考察了H_(2)O_(2)浓度、催化剂投加量、甲基橙初始质量浓度以及初始pH对其催化降解甲基橙的影响,结果表明:FeCl_(3)·6H_(2)O浓度为33 mmol/L,摩尔比FeCl_(3)·6H_(2)O∶NaH_(2)PO_(4)∶NaF为1∶1∶15,180℃反应24 h所得α-Fe_(2)O_(3)催化性能最佳,在H_(2)O_(2)浓度为20 mmol/L,催化剂投加量为200 mg/L,甲基橙初始质量浓度为40 mg/L以及初始pH=5的条件下,对甲基橙的催化降解效果最佳,反应60 min去除率达97.83%;重复试验表明催化剂稳定性较好;H_(2)O_(2)消耗分析及自由基捕获实验结果表明,羟基自由基和光生空穴发挥关键催化降解作用,超氧自由基作用较小。

关键词：晶面调控 α-Fe_(2)O_(3) 非均相光芬顿甲基橙

晶面调控TiO2高效光催化剂的制备及其催化性能研究

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晶面调控TiO2高效光催化剂的制备及其催化性能研究

作者：班垚中北大学

学位级别：硕士

半导体光催化技术是人类社会高效利用太阳能和治理环境污染的有效途径之一。纳米二氧化钛(TiO)因其化学性质稳定、廉价无毒、光催化氧化还原能力强、光催化活性高、矿化彻底、无二次污染等特点,成为研究和应用最为广泛的半导体光催化材... 详细信息

半导体光催化技术是人类社会高效利用太阳能和治理环境污染的有效途径之一。纳米二氧化钛(TiO)因其化学性质稳定、廉价无毒、光催化氧化还原能力强、光催化活性高、矿化彻底、无二次污染等特点,成为研究和应用最为广泛的半导体光催化材料。然而,TiO的禁带宽度宽,光响应范围窄,只能吸收利用太阳光中的紫外光部分,且量子效率低,大大限制了其实际应用和工业化发展。研究表明TiO的高活性{001}晶面与通常暴露的{101}晶面相比,光催化活性更高。因此,本论文围绕富含高活性{001}晶面TiO的制备,从微观结构调控和选择性负载助催化剂两方面出发,提高光生载流子的传输效率,进而获得高效TiO光催化材料。本论文的主要研究内容和成果如下:(1)富含高活性{001}晶面TiO纳米晶的可控制备。本文采用一种环保无氟的方法可控合成了系列不同形貌的锐钛型TiO晶体。以钛酸钾纳米线前驱体为钛源,(NH)CO为形貌控制剂,采用水热法制备高活性{001}晶面暴露的锐钛型TiO纳米颗粒。通过水洗及醇洗两种洗涤方式处理钛酸钾纳米线前驱体,探究前驱体性质对TiO形貌的影响,结果表明水洗前驱体不加(NH)CO制备的TiO为{101}、{001}和{100}多晶面共存的棒状结构;醇洗所得前驱体不加(NH)CO制备的TiO为主要暴露{101}晶面的典型八面双锥体结构。而加入形貌控制剂(NH)CO后,两种洗涤方式得到的前驱体最终都会生成含有高活性{001}晶面的截断的十面双锥体结构,上下两面是{001}晶面,侧面八个等腰梯形是{101}晶面。在水热过程中,(NH)CO分子会选择性的吸附在TiO纳米晶的{001}晶面,降低其表面能,抑制了垂直于{001}晶面方向的晶体生长,使得高能{001}晶面得以暴露。基于第一性原理从理论计算的角度进一步探究(NH)CO诱导{001}面的生长机制,得出没有(NH)CO分子吸附时{001}晶面表面能为0.96 J/m,有(NH)CO吸附时{001}晶面表面能降为0.09 J/m,成为最稳定的表面最终得以暴露。(2)含{001}晶面系列TiO纳米晶的光催化活性研究。通过调节(NH)CO浓度调整{001}晶面的暴露比例制备了系列TiO光催化剂,以亚甲基蓝为目标降解物考察了晶面调控TiO的光催化活性。研究表明,(NH)CO加入量为0.143 mol/L,{001}和{101}晶面暴露比为33:67时,具有最优的光催化活性,15 W紫外灯照射90 min后亚甲基蓝的降解率为88.7%,是商用P25降解率的2.36倍。原因是{101}与{001}面共存可形成表面异质结,促使光生电子优先从{001}面转移到{101}面,光生空穴由{101}面转移到{001}面,实现电子-空穴的空间分离,进而抑制其复合。(3)为探究所制备TiO催化剂对不同类型有机污染物的普遍适用性,研究了降解亚甲基蓝最优光催化剂PT(W)-0.01 N对阳离子染料罗丹明B及偶氮染料甲基橙的降解效果。结果表明,晶面调控TiO样品对不同染料降解具有选择性,降解亚甲基蓝活性最优的样品对罗丹明B和甲基橙降解效率并不是最优。比表面积相对较大的PT(E)-Ti光催化降解罗丹明B效率最高,光照180 min后降解率达96.58%,而PT(W)-0.01 N对罗丹明B降解率为PT(E)-Ti的0.56倍,P25的降解效率仅为PT(E)-Ti的0.26倍。相同条件下降解阴离子偶氮染料甲基橙时,P25表现出了最优的光催化活性,光照180 min后解率为59.20%,PT(E)-Ti降解率也能达到P25的80%,而PT(W)-0.01 N样品降解甲基橙活性仅为P25的0.36倍。由此分析可知,TiO光催化降解亚甲基蓝主要受TiO光生电子空穴对分离效率的影响,所以电子空穴分离效率最高的PT(W)-0.01 N样品活性最强;TiO降解罗丹明B除受光生电子空穴对分离效率的影响,同时受比表面积大小的影响也较显著,所以电子分离效率和比表面积都相对较优的PT(E)-Ti活性最高;而TiO光催化降解MO主要受比表面积大小的影响,所以比表面积最大的P25活性最强。综上可知,不同染料降解机理不同,决定催化剂性能的主要影响因素也不同,可能是电子空穴对的分离效率,也可能是催化剂比表面积的大小。增加{001}晶面的暴露比例可以有效提高电子空穴对的分离效率并提高TiO催化剂反应活性,但同时应提高比表面积以进一步提高光催化剂的普遍适用性。(4)TiO纳米晶{001}面选择性沉积CoO及其光催化性能研究。为进一步提升晶面调控TiO的光催化活性,提出在TiO{001}面上选择性沉积CoO,以进一步促进光生电子和空穴的分离。研究表明,针对罗丹明B降解体系,TiO{001}和{101}晶面的最佳暴露比例约为1:9,CoO的最佳沉积量为0.018%时,

关键词：二氧化钛 {001}晶面光催化选择性沉积染料废水晶面调控

钒酸铋晶面调控制备及其降解四环素类抗生素性能研究

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无机盐工业 2021年第11期53卷 114-121页

作者：史苏琦张守臣张迪嘉宁桂玲叶俊伟大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室辽宁大连116024

采用溶剂热法合成了单斜白钨矿型钒酸铋(m-BiVO_(4))催化材料,采用XRD、BET、SEM、TEM等对其进行了表征。研究发现m-BiVO_(4)的形貌和晶面可以通过反应溶液的pH进行调控,在pH=7条件下制备出了具有(010)晶面择优暴露的m-BiVO_(4)(BVO-010... 详细信息

采用溶剂热法合成了单斜白钨矿型钒酸铋(m-BiVO_(4))催化材料,采用XRD、BET、SEM、TEM等对其进行了表征。研究发现m-BiVO_(4)的形貌和晶面可以通过反应溶液的pH进行调控,在pH=7条件下制备出了具有(010)晶面择优暴露的m-BiVO_(4)(BVO-010)。以盐酸金霉素(CTC-HCl)、土霉素(OTC)、四环素(TC)和盐酸四环素(TCN)溶液为目标污染物,评价了制备材料的光催化降解性能。结果发现,与主要暴露热力学稳定的(-121)面的m-BiVO_(4)(BVO-121)相比,BVO-010的降解性能明显提高,光照150 min后对CTC-HCl、OTC、TC和TCN的降解率分别为77.9%、79.2%、63.6%和73.9%,可用于处理含抗生素类药物的污水。

关键词： BiVO_(4) 晶面调控光催化四环素类抗生素

削角双六棱锥多面体氧化铁晶面调控制备及其可见光催化性能(英文)

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电子显微学报 2014年第1期33卷 25-33页

作者：窦智峰曹昌燕陈永万耿平王桂振宋卫国海南大学材料与化工学院热带岛屿资源先进材料教育部重点实验室海南海口570228 中国科学院化学研究所分子纳米结构与纳米技术院重点实验室北京分子科学国家实验室北京100190

采用氟离子辅助的乙醇和水混合溶剂热法制备得到了形貌均一的削角双六棱锥氧化铁多面体微米晶体。调节混合溶剂中乙醇的体积分数可实现对该削角双六棱锥多面体氧化铁暴露晶面的精细调控。通过可见光催化降解RhB染料实验发现,利用该法所... 详细信息

采用氟离子辅助的乙醇和水混合溶剂热法制备得到了形貌均一的削角双六棱锥氧化铁多面体微米晶体。调节混合溶剂中乙醇的体积分数可实现对该削角双六棱锥多面体氧化铁暴露晶面的精细调控。通过可见光催化降解RhB染料实验发现,利用该法所得的各多面体氧化铁对RhB表现出了良好的可见光催化活性,且各削角双六棱锥多面体氧化铁的光催化活性与其形貌之间表现出典型的性质与结构的依赖构效关系。

关键词： α-Fe2O3 溶剂热合成削角多面体晶面调控光催化