酮醛类化合物液相选择氧化研究
作者单位:华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室
会议名称:《中国化学会第30届学术年会-第三十三分会:绿色化学》
会议日期:2016年
学科分类:081702[工学-化学工艺] 081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 080502[工学-材料学] 0805[工学-材料科学与工程(可授工学、理学学位)]
关 键 词:杂原子分子筛 钛硅分子筛 液相氨氧化 Baeyer-Villiger氧化 酮肟 醛肟 内酯
摘 要:酮(醛)肟以及内酯化学品是石油化工领域重要合成中间体,其高效、绿色合成方法的研究具有理论和实际应用价值。近年,针对酮(醛)、氨和双氧水的氨氧化合成相应酮(醛)肟,酮的双氧水Baeyer-Villiger氧化合成内酯以及醛、氨和双氧水一锅法合成酰胺反应等清洁催化反应过程,我们开展了新型钛硅分子筛、锗硅分子筛、锡硅分子筛以及钛硅分子筛负载氢氧化铹双功能催化剂的研制和催化反应工艺过程的研究。本报告将综合汇报杂原子分子筛催化剂的制备及其氧化催化性能的研究进展。研发的层状Ti-MWW钛硅分子筛具有层间结构可修饰性和可塑性,经层间完全剥离或部分剥离以及层间硅烷化扩孔,有效提高了选择氧化催化性能[1]。Ti-MWW是催化环己酮、丁酮氨肟化反应的高效催化材料。而Ti-MOR钛硅分子筛具有更大的孔道结构在环己酮、丁酮以及乙醛的氨肟化反应中显示更优异的催化性能[2]。将Rh(OH)负载到钛硅分子筛或具有核壳结构的钛硅分子筛上,形成了具有醛氨肟化以及醛肟重排合成酰胺的双功能催化材料[3]。Sn-Y以及Ge-UTL等分子筛可以高效催化环己酮与双氧水的Baeyer-Villiger氧化选择性合成己内酯[4]。