Fe基非晶合金降解酸性橙Ⅱ的性能及机理研究

作     者：于长江 

作者单位：太原科技大学 

学位级别：硕士

导师姓名：刘文峰

授予年度：2024年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 080502[工学-材料学] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 

主      题：Fe基非晶合金 酸性橙Ⅱ 降解性能 反应速率 反应激活能 

摘      要：染料废水成分复杂种类繁多,难以自然降解,传统处理方法已无法满足对高色度和高有机物浓度染料废水的有效处理。因此,寻找降解效果优异且具有良好循环稳定性的处理方法具有深远意义。Fe基非晶合金因其独特的原子结构及特性,在处理染料废水过程中表现出高的降解效率和低反应活化能,已成为一种新型催化降解染料废水的材料。然而不同成分Fe基非晶合金在催化降解染料废水过程中的降解机理与路径尚不明确,且部分合金在降解过程中无法表现出良好的循环稳定性。因此,探索Fe基非晶合金催化降解染料废水的性能及机理具有重要意义。 本文系统研究了不同成分体系的Fe基非晶合金催化降解偶氮染料酸性橙Ⅱ的性能,讨论了降解环境条件的改变对Fe基非晶合金降解效率的影响,分析了Fe基非晶合金催化降解性能的循环稳定性,探索了Fe基非晶合金对偶氮染料酸性橙Ⅱ的降解机理。 （1）将Finemet非晶合金用于降解偶氮染料酸性橙Ⅱ,对其在一定条件下降解酸性橙Ⅱ的性能及机理进行研究。Finemet非晶合金在p H=8的碱性环境下60 min对酸性橙Ⅱ的降解效率为93.45%,且重复使用6次后的降解效率仍大于80%。即使在p H=10的情况下,Finemet非晶合金对酸性橙Ⅱ的降解效率仍可以在60 min达到88.1%,表现出优异的综合降解性能。在分析降解反应前后合金表面形貌与电子结构时发现,Finemet非晶合金在降解酸性橙Ⅱ过程中发生的是表面吸附反应。从反应动力学角度分析,Finemet非晶合金在碱性环境下对酸性橙Ⅱ的降解过程符合一级反应动力学模型,反应速率常数为0.07 min-1,运用阿伦尼乌斯方程计算拟合得到Finemet非晶合金具有33.6 k J/mol的反应激活能。 （2）制备了Fe74+xSi16-xB10（x=0,2,4,6 wt.%）非晶合金条带,探究Fe含量的变化对铁基非晶合金降解性能的影响。所有合金在相同降解环境下对酸性橙Ⅱ的降解效率均可达到98%以上,随着合金成分中Fe含量的增加,合金对酸性橙Ⅱ的降解效率逐渐提高,Fe80Si10B10非晶合金在10 min对酸性橙Ⅱ的降解效率达到90%以上,30 min时达到99.15%,降解效率优于其他合金。经过18次对酸性橙Ⅱ的循环降解后,Fe80Si10B10非晶合金依然可以保持对酸性橙Ⅱ约80%的降解效率,表现出优异的循环稳定性。对降解反应前后Fe80Si10B10非晶合金表面微观形貌与电子结构进行分析,结果表明Fe80Si10B10非晶合金在降解酸性橙Ⅱ过程中发生的是催化还原反应。从反应动力学角度进行分析,所有合金对酸性橙Ⅱ的降解过程均符合化学反应动力学中的一级反应模型,反应速率常数由Fe74Si16B10非晶合金的0.152 min-1增加到Fe80Si10B10非晶合金的0.294 min-1,并运用阿伦尼乌斯方程计算拟合得到Fe80Si10B10非晶合金仅具有5.66 k J/mol的低反应激活能。