基于MXene和酶纳米凝胶的高性能葡萄糖电化学生物传感器的研究

作     者：佟星来 

作者单位：吉林大学 

学位级别：硕士

导师姓名：汤钧

授予年度：2024年

学科分类：081702[工学-化学工艺] 081704[工学-应用化学] 07[理学] 080202[工学-机械电子工程] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 070302[理学-分析化学] 0703[理学-化学] 0802[工学-机械工程] 

主      题：酶电化学生物传感器 MXene纳米片 酶纳米凝胶 防污涂层 高性能 

摘      要：在过去几十年中,人们在血糖检测或监测技术领域做了很多的努力,其中酶电化学生物传感器以其快速响应以及高选择性等优点得到了广泛的应用。然而酶电化学生物传感器在检测或监测过程中仍然会面临着许多问题,例如检测过程中由于酶的稳定性差或外界检测环境对酶的影响等造成的传感器稳定性的降低,以及在长期监测环境下血液中的非特异性吸附造成的传感器灵敏度的降低,这些问题都限制了酶电化学葡萄糖传感器的应用。基于以上背景,本文利用酶纳米凝胶有效解决酶自身稳定性问题和减少外界环境对酶稳定性影响,利用MXene优秀的亲水性、大比表面积以及快速电子转移能力实现酶在纳米材料上稳定的负载,从而实现酶电化学葡萄糖传感器的稳定性显著提高。此外,通过BSA与MXene交联制备了电化学防污涂层,减少了长期监测过程中的非特异性吸附的问题,实现了长期高灵敏度监测。本文成功制备了两个基于MXene和酶纳米凝胶的高性能葡萄糖电化学生物传感器。具体研究内容如下: （1）为解决酶电化学葡萄糖传感器稳定性差的问题,本部分我们制备了具有多重稳定界面结构的纳米复合材料来构建酶电化学生物传感器。具体地说,通过酶纳米凝胶（PGOx）有效解决了酶自身稳定性和外界环境对酶稳定性影响的问题,然后通过壳聚糖凝胶网络高效静电组装到MXene纳米片上,实现酶稳定的负载,制备得到了用于葡萄糖检测的纳米复合材料（PGOx@MXene/CS）。经过200次循环后,电流仍保持初始响应电流值的85.83%,同时在有机溶剂和高温环境下仍保持较高的响应电流,该灵敏度为48.98μA·m M-1·cm-2,说明该传感器具有较好的使用稳定性。 （2）为了解决在长期监测血糖的传感器中非特异性吸附导致传感器灵敏度的降低的问题,这一部分我们在传统的BSA防污涂层上利用MXene和BSA交联得到了三维多孔防污涂层,既减少了非特异性吸附造成灵敏度降低的问题,又能扩大比表面积实现酶负载量的提升,通过协同作用实现传感器长期高灵敏度监测。实验结果表明该电化学生物传感器的检测限为2.2μM,灵敏度为81.25μA·mm-1·cm-2,在该传感器循环300次后,该传感器灵敏度为72.94μA·mm-1·cm-2,检测限为2.5μM,说明该传感器在长期使用过程中仍然具有较高的灵敏度,即可以实现长期高灵敏度的监测葡萄糖。 综上所述,本论文通过高分子化学与物理、材料学与电化学等多个学科的交叉研究,对基于MXene和酶纳米凝胶的高稳定性和长期高灵敏度的葡萄糖电化学生物传感器研究进行了详细的介绍,这些制备技术展现出了卓越的优势,具有广阔的应用前景,为长期血糖监测传感器的发展拓宽了思路。