离子液体改性水凝胶的制备及其在废水处理中的应用研究

作     者：吕澳伟 

作者单位：长春工业大学 

学位级别：硕士

导师姓名：吕雪

授予年度：2024年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 081702[工学-化学工艺] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

主      题：水凝胶 离子液体 吸附 催化 废水处理 

摘      要：随着工业革命的推进,工业废水对生态系统和人类健康造成了严重威胁。其中,芳香硝基化合物如硝基苯酚和芳香偶氮染料,因其毒性和致癌性而备受关注。水凝胶是具有三维网络结构的亲水聚合物,因其高比表面积和孔隙率在环境净化和催化领域具有广泛的应用前景。然而,大部分水凝胶面临韧性差、吸附能力弱以及循环使用性不足等问题,这限制了水凝胶的发展与应用。针对以上问题,本工作通过对水凝胶结构的设计与调控,开发了一系列基于离子液体改性的水凝胶,极大地改善了水凝胶材料的力学性能,并将其应用于对有机染料的高效吸附以及对硝基苯酚循环催化的工业废水处理领域。具体内容和研究结果如下: 在第一部分工作中,通过取代反应合成了不同链长的季铵盐离子液体,并通过离子交换作用成功插层钙基蒙脱土,得到纳米复合物（DM@MMT）。将DM@MMT引入聚（丙烯酰胺-丙烯酸）网络中,制备了一系列增韧且有效的水凝胶吸附剂,用于去除有机染料（亚甲基蓝和甲基橙）。DM@MMT通过与甲基丙烯酸月桂酯形成的疏水缔合作用以及与聚合物链之间的静电相互作用提升了水凝胶的机械性能,该水凝胶最佳的拉伸强度和韧性分别达到1111.15 k Pa和16.39 MJ/m。该水凝胶吸附剂通过静电和氢键相互作用对亚甲基蓝和甲基橙的最大吸附容量分别达到349.68和325.42 mg/g。吸附过程遵循Langmuir等温线、准一级动力学和颗粒内扩散模型。热力学研究表明,水凝胶对染料的吸附过程是自发且吸热的。 在第二部分工作中,我们拓展了离子液体的种类并将其应用于吸附领域。采用与第一部分相同的方法制备了咪唑类离子液体改性蒙脱土（MMT@ILs）。然后将上述纳米增韧复合物引入聚（丙烯酰胺-丙烯酸）网络中,制备了集优异的机械性能、吸附能力以及可循环利用性于一体的水凝胶吸附剂。MMT@ILs通过静电相互作用和疏水缔合作用增加了聚合物链的交联密度,因此该水凝胶展现出良好的机械性能（拉伸强度:1126.61 k Pa,韧性:14.61 MJ/m）。此外,该水凝胶吸附剂通过氢键、静电相互作用和π-π相互作用对亚甲基蓝和甲基橙的最大吸附容量分别可达349.03和306.98 mg/g。 在第三部分工作中,我们对离子液体的结构进行了设计并将其应用于催化领域。通过乳液聚合法制备了基于1-乙烯基-3-丁基咪唑六氟磷酸盐的聚离子液体微球。然后将其作为纳米增韧填料和纳米粒子的负载位点引入聚丙烯酰胺网络中,成功制备了纳米增韧水凝胶。在氢键、离子交联和疏水缔合的多重作用下,该水凝胶表现出优异的力学性能（拉伸强度:1.38 MPa和韧性:11.5 MJ/m）。此外,负载钯纳米粒子的水凝胶在催化还原4-硝基苯酚的反应中表现出优异的催化活性(K=0.226 min)和循环稳定性。以上工作内容为处理工业废水提供了经济、高效、绿色且有前景的方法。