华北平原典型工业城市臭氧生成敏感性时空尺度精细研判研究

作     者：郑镇森 

作者单位：中国环境科学研究院 

学位级别：硕士

导师姓名：白志鹏

授予年度：2023年

学科分类：07[理学] 070602[理学-大气物理学与大气环境] 0706[理学-大气科学] 

主      题：臭氧 MCMv3.3.1 O3-VOC-NOx敏感性 时空分布 臭氧周末效应 

摘      要：大气臭氧（O）污染现已成为我国重点关注的环境问题之一,而城市O与前体物的非线性响应关系呈现显著的时空差异,因此基于长期观测数据集精细化研判城市时空尺度下O生成敏感性分布规律及其影响机制对O的科学防控、精准防控是当前的急迫需求。本研究以华北平原淄博市2019年5～9月的3个VOC观测站点和117个环境空气质量监测点位数据集为基础,借助0-D盒子模型（基于MCMv3.3.1化学机制）、烟雾产量模型（SPM）和空间统计指标等方法深入分析了城市尺度下O生成敏感性的时空演变规律,包括不同时间尺度型下O生成敏感性的分布规律、O生成敏感性对城市尺度O周末效应的驱动效应和城市空间尺度下O生成敏感性的分布特征及其影响机制,以期为当地制定长期O防控策略提供支持。主要结论如下:1.基于2019年夏季3个VOC站点研究表明不同时间尺度型下O生成敏感性结果总体一致,但差异性也不容忽视。在4种不同的时间尺度型下（逐天、逐周、逐月和全周期）,尽管不同站点相对增量反应活性（RIR）的变化幅度有差异,但相同O主要前体物（如,人为源挥发性有机物[AVOC]和氮氧化物[NO]）的RIR整体呈现一致的变化规律。虽然3个站点基于RIR/RIR表征的O生成敏感性的变化幅度各异,但它们的时间变化趋势在2种精细的时间尺度型下（逐天和逐周）呈现出明显的同步性。在3种时间尺度型下（逐周、逐月和全周期）,基于RIR识别的优控VOC物种的排序结果基本一致。在4种时间尺度型下,3个站点基于RIR/RIR定量的O生成控制分区的结果总体一致（r0.8）,但其存在的差异性也不容忽视,这可能是由于时间尺度型这种分析方式产生的不确定性所导致的。因此,选用更精细的时间尺度型（如逐天型）有助于更稳健地诊断局地O生成敏感性。该结果强调全面表征不同时间尺度型的O与前体物响应关系有助于为当地制定长期O精准防控政策提供支持。2.基于淄博市观测条件研究发现周循环尺度上O生成敏感性转变驱动了城市O周末效应的出现。观测期间3个VOC站点呈现不同的O周末效应特征,结合盒子模型分析发现:相比于工作日,周末期间NO-O敏感性升高和VOC-O敏感性降低共同驱动了该地区O周末效应的出现。周末期间O前体物、气象条件和自由基的变化也不同程度地影响了3个站点O周末效应的分布特征。进一步借助高密度的环境观测网络数据集表征发现在该市主要呈现逆空间O周末效应的空间分布格局。该市周末期间高温低湿的气象条件,CO浓度增大,NO浓度下降和大气氧化性提高均有利于促进城市空间上O周末效应出现。在逐天型和逐小时型下,3个VOC观测站点的RIR/RIR和extent(E（t）)均显著相关,说明E（t）指标可用于定量城市站点的O生成敏感性。基于E（t）指标进一步验证发现:相比于工作日,周末期间随着O生成敏感性从VOC-O逐渐转向NO-O时,整个城市空间的O周末效应也逐步增强。同时,周末期间VOC浓度升高、NO浓度下降和大气氧化性提高均有助于驱使城市空间上O生成敏感性转向NO-O并进一步促进该市O周末效应现象的出现。因此,该结果补充和强调了在城市空间尺度和周循环尺度上协同管控O前体物的重要性。3.基于淄博市117个环境观测站点研究发现城市O前体物空间分布的差异性影响了城市尺度O生成敏感性的精细化研判。淄博市观测期间O污染的高值区主要集中于中部和北部地区。基于多种统计方法发现,O前体物排放特征在城市空间上呈现显著的差异性,这也极大地影响了O生成敏感性的空间分布格局。该市南部和北部地区主要呈现的是E（t）高值集聚特征,而中部地区则是E（t）低值集聚特征,但污染时期O生成敏感性的非集聚特征更加明显,这也增大了城市空间O污染精准防控的难度。污染时期该市E（t）日变化斜率的高值区主要分布于北部地区,而低值区主要集中于中部地区,说明北部地区日间光化学反应进程更强烈,且该现象可能由该城市O前体物的日变化空间差异性所驱动。该市污染时期的O生成控制分区主要以过渡区（44%,分布于中部地区）和NO控制区（47%,分布于南部和北部）为主,因此淄博市中部地区应重视协同减排NO和VOC,而南部和北部地区则应着力削减NO。此外,城市空间上随着NO-O敏感性逐渐增强,该市夏季时期的O污染呈现显著加重的态势。因此,淄博市在O污染处于发展阶段时应重视NO-O敏感性的调控工作,以期减缓该市O污染的增长过程。本论文从不同的时空尺度（时间尺度型、周循环尺度和城市空间尺度）精细化研判了城市空间尺度上O生成敏感性的分布规律及其影响因素,以期为我国城市O精细化调控提供案例支持。