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基于半监督小样本学习的北京市臭氧空间分布模式分类研究

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地球信息科学学报 2024年第3期26卷 725-735页

作者：孙津河海大学地球科学与工程学院南京211100 河海大学江苏省水资源环境遥感监测评估工程研究中心南京211100

研究城市臭氧空间分布模式有助于分析污染成因,也能够为污染防治提供科学依据。但过去多基于站点数据分析浓度平均分布的概括性特征,对全域浓度分布平面的描述有限,也很少进行分类研究,无法更全面地看待污染分布的多种模式及其时间变化... 详细信息

研究城市臭氧空间分布模式有助于分析污染成因,也能够为污染防治提供科学依据。但过去多基于站点数据分析浓度平均分布的概括性特征,对全域浓度分布平面的描述有限,也很少进行分类研究,无法更全面地看待污染分布的多种模式及其时间变化。本研究利用由卫星数据建模估计的臭氧日最大8 h滑动均值分布数据,针对臭氧空间分布模式标签化的难度提出一种面向小样本的半监督学习方法,以北京市为例进行分类实验。实验发现:(1) 2020年数据经预处理后以40个训练样本对249个测试样本进行分类,总体分类精度达81.12%,kappa系数达0.741 6,说明在小样本条件下半监督方法取得了较好的分类效果;(2)分类得到的8种模式中,“(东)南高(西)北低或东高西低”的模式1、“(西)北高(东)南低”的模式2以及“中心低”的模式6为主要模式,分别在暖季(3—10月)、冷季(11—次年2月)和冷暖季过渡期占据主导,这一时间规律反映出区域传输和光化学反应的季节性影响;(3)将2020年的训练样本迁移至2019年进行分类,在取得较高精度的同时也对上述规律进行了验证。以上结果表明,本研究提出的空间分布模式分类方法能够为全面确定高污染的防治区域以及分类研究不同污染事件的成因提供支持。

关键词：臭氧空间格局半监督分类图像分类小样本学习样本迁移季节性北京

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基于氯自由基链式反应的臭氧可见光消除研究

高等学校化学学报 2024年第9期45卷 81-89页

作者：赵子旺丛树睿王春宇周术元彭猛王磊许嘉钰国民核生化灾害防护国家重点实验室北京102205 华南理工大学制浆造纸工程国家重点实验室广州510640 清华大学环境学院北京100084

随着地球大气中臭氧(O_(3))浓度的逐年升高,臭氧已成为大气污染治理的一个重要污染物.羟基自由基光催化反应对臭氧消除性能偏低,仅提高羟基自由基产量的改性方法已不适用于臭氧光催化消除.本文以Bi_(2)WO_(6)为基础,先后进行了Fe掺杂以... 详细信息

随着地球大气中臭氧(O_(3))浓度的逐年升高,臭氧已成为大气污染治理的一个重要污染物.羟基自由基光催化反应对臭氧消除性能偏低,仅提高羟基自由基产量的改性方法已不适用于臭氧光催化消除.本文以Bi_(2)WO_(6)为基础,先后进行了Fe掺杂以及TiO_(2)负载,制备了一系列Fe-Bi_(2)WO_(6)@TiO_(2)复合材料,并对复合材料进行了物性表征及臭氧催化活性测试.结果表明,Fe-Bi_(2)WO_(6)@TiO_(2)材料具有典型的包覆结构,表现出可见光响应并激发了氯自由基的生成.氯自由基作为消除O_(3)的活性物种,驱动了一种类似“臭氧层空洞效应”的光化学反应机制,即表面氯化的TiO_(2)受光激发产生氯自由基,引发链式反应,大幅提升了臭氧分解的性能.Fe-Bi_(2)WO_(6)@TiO_(2)对O_(3)的消除率最大为93%.氯自由基的引入以及复合材料可见光响应的拓展,可大幅提升光催化臭氧消除能力.

关键词：氯自由基可见光响应光催化臭氧包覆结构

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地表臭氧浓度升高对麦田水热通量的影响

农业工程学报 2024年第8期40卷 116-124页

作者：徐诗韵徐彦森张宇杰冯兆忠南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心南京210044 南京信息工程大学江苏省农业气象重点实验室南京210044

臭氧(O_(3))浓度升高危害小麦生长,现有研究尚不清楚推广新的小麦品种能否减缓O_(3)对籽粒产量、农田蒸散和水分利用效率的负面效应,且研究O_(3)浓度升高对麦田水分利用效率的影响对农业用水管理具有重要意义。该研究利用完全开放式O_(3... 详细信息

臭氧(O_(3))浓度升高危害小麦生长,现有研究尚不清楚推广新的小麦品种能否减缓O_(3)对籽粒产量、农田蒸散和水分利用效率的负面效应,且研究O_(3)浓度升高对麦田水分利用效率的影响对农业用水管理具有重要意义。该研究利用完全开放式O_(3)浓度升高平台(O_(3)-FACE),通过连续观测农田小气候特征,结合能量平衡法分析O_(3)浓度升高对麦田水热通量、小麦籽粒产量和田间水分利用效率的影响。结果表明:O_(3)浓度升高显著降低了开花后第32天小麦旗叶的叶绿素含量,降低了乳熟–成熟期的麦田潜热通量平均值和正午峰值,但影响幅度较小。O_(3)浓度升高对麦田平均水热通量及其分配无显著影响,也未影响籽粒产量、产量组成和田间水分利用效率。不同于10年前江淮地区主推的扬辐麦2号、烟农19和嘉兴002等品种,当前推广的农麦88表现出极强的O_(3)抗性。在O_(3)浓度不断升高背景下,种植农麦88有助于减缓O_(3)浓度升高对田间蒸散和水分利用效率的影响。

关键词：臭氧水热通量产量蒸散发冠层温度小麦

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城市污水有机磷在以臭氧为主体的高级氧化中的迁移转化特性

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天津大学学报（自然科学与工程技术版） 2024年第3期57卷 265-275页

作者：张钰婷尚巍邱顺添郑兴灿孙永利李鹏峰天津大学环境科学与工程学院天津300072 中国市政工程华北设计研究总院有限公司天津300381

针对目前对城市污水处理厂中有机磷(OP)组成结构、迁移转化规律认识欠缺,且出水OP占总磷比例较高等问题,开展了以臭氧为主体的高级氧化技术中磷迁移转化特性研究,对比分析了单独臭氧氧化体系及O_(3)/H_(2)O_(2)体系中OP的降解效能,采用3... 详细信息

针对目前对城市污水处理厂中有机磷(OP)组成结构、迁移转化规律认识欠缺,且出水OP占总磷比例较高等问题,开展了以臭氧为主体的高级氧化技术中磷迁移转化特性研究,对比分析了单独臭氧氧化体系及O_(3)/H_(2)O_(2)体系中OP的降解效能,采用31P NMR和FT-IR协同分析方法,全面解析不同磷组分转化机制,明确单独臭氧氧化体系中残留难降解OP组分.结果表明,在单独臭氧氧化体系中,随着臭氧投加量的增加,UV_(254)去除的反应速率常数(kobs)提升速率为COD的11.2倍,为OP的21.0倍,表明臭氧对含有不饱和键的有机物氧化作用较强,对于难降解的OP氧化能力仍较弱.残留OP组分为难降解磷酸单酯和膦酸酯.磷酸二酯在臭氧氧化中易被分解为磷酸单酯、其他中间产物及磷酸盐(PO_(4)^(3-)).O_(3)/H_(2)O_(2)体系能够实现OP的高效降解,O_(3)投加量为2.20 mg(O_(3))/mg(COD)时,H_(2)O_(2)最佳浓度为2.45 mmol/L,OP去除率大于80%,OP逐渐向PO_(4)^(3-)转化.然而当H_(2)O_(2)投加量小于0.33 mmol/L时,与单独臭氧氧化体系相比,对OP去除无增强作用,是由于氯离子及碳酸盐等对产生的·OH具有较强捕获作用所致.本文研究成果能够为城市污水深度除磷或再生水安全利用技术领域提供新思路和新方法.此外,全面揭示以臭氧为主体的高级氧化技术中磷迁移转化特性,对深度除磷工艺的选取有重要的指导意义.

关键词：城市污水有机磷臭氧 H_(2)O_(2) 迁移转化特性

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杭州地区臭氧污染及台风烟花过程影响

中国环境科学 2024年第3期44卷 1195-1203页

作者：张嘉月康娜邵生成牛彧文程昊张佳欣浩翔杲先亮齐冰南京信息工程大学中国气象局气溶胶-云-降水重点开放实验室江苏南京210044 金华市气象局浙江金华321000 浙江省气象科学研究所浙江杭州310056 力合科技(湖南)股份有限公司湖南长沙410000 杭州市气象局浙江杭州310051

为探究杭州地区臭氧的污染问题及影响因素,利用2018~2021年杭州地区空气质量、气象要素,选取2021年杭州台风烟花中后期后向轨迹数据与臭氧小时数据,进行后向轨迹聚类及潜在源区域分析.结果表明:2018~2021年杭州地区总体空气质量改善良好... 详细信息

为探究杭州地区臭氧的污染问题及影响因素,利用2018~2021年杭州地区空气质量、气象要素,选取2021年杭州台风烟花中后期后向轨迹数据与臭氧小时数据,进行后向轨迹聚类及潜在源区域分析.结果表明:2018~2021年杭州地区总体空气质量改善良好,臭氧污染一直较为严重,主要集中在每年的4~10月份.臭氧污染与相对湿度呈负相关性,温度呈正相关性,同时风速对臭氧的生成和扩散也有一定的影响.以2021年台风烟花为例,台风期间降雨量大,风速强,各污染物浓度下降,台风过境后,高温低湿促使了臭氧浓度的上升.对2021年7月25~30日(台风过境后)进行聚类与潜在源分析,得到7条气团传输路径,主要气团来自西北方向,途经江西、湖北等地区.而WPSCF和WCWT的臭氧浓度高值区的一致性较好,臭氧污染受一定的区域传输影响,主要受金华、上饶、南昌、武汉等城市影响,涉及浙江、江西、湖北3个省份.

关键词：空气质量臭氧后向轨迹来源分析杭州影响因素

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中空纤维膜臭氧接触式反应器传质机理分析

化工进展 2024年第2期43卷 1089-1097页

作者：姚福春毕莹莹唐晨杜明辉李泽莹张耀宗孙晓明中国环境科学研究院国家环境保护生态工业重点实验室北京100012 华北理工大学建筑工程学院河北唐山063000

将疏水性聚四氟乙烯(PTFE)中空纤维膜组装成膜接触器,开发了膜接触式臭氧(O_(3))传质技术。对比了气泡传质和膜接触传质的差异,通过O_(3)传质模型和阻力模型对该技术的主要影响因素和传质机理进行了研究。结果表明,O_(3)可以有效地通过... 详细信息

将疏水性聚四氟乙烯(PTFE)中空纤维膜组装成膜接触器,开发了膜接触式臭氧(O_(3))传质技术。对比了气泡传质和膜接触传质的差异,通过O_(3)传质模型和阻力模型对该技术的主要影响因素和传质机理进行了研究。结果表明,O_(3)可以有效地通过疏水性PTFE膜进行传质,当搅拌速度达到1500r/min时,膜传质的表观传质系数(0.3049min-1)与气泡传质(0.3109min-1)相当。同时,膜表面的疏水结构将尾气的湿度降低到0.8g/m^(3)以下,远低于气泡传质(>11.5g/m^(3)),符合进入臭氧发生器的标准,具备回收氧气的可行性。O_(3)的传质通量受液体流速、p H、污染物浓度、气体流量以及进气O_(3)浓度的影响。在pH=11、苯酚浓度为0或pH=7、苯酚浓度为20mg/L时,传质通量达到了0.16g/(m^(2)·h)。O_(3)传质过程的传质阻力主要由膜阻力和液相阻力组成,而通过液相条件控制可以有效减小液相阻力,因此进一步降低传质阻力需要膜技术的发展。

关键词：疏水性聚四氟乙烯中空纤维膜臭氧接触式反应器传质

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数值模式及机器学习对兰州市近地面臭氧模拟适用性

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中国环境科学 2024年第1期44卷 15-27页

作者：周恒左廖鹏杨宏陈恒蕤落义明潘峰仝纪龙刘永乐兰州大学大气科学学院甘肃兰州730000

分别应用数值模式及机器学习模型对兰州市2019年7月近地面臭氧浓度进行模拟,以对比不同方法下模拟效果的差异.其中,数值模式部分选用了3种不同的化学机理(CBMZ、RADM2、CB06r3),结果显示CBMZ化学机理模拟效果优于其他2种化学机理,RADM2... 详细信息

分别应用数值模式及机器学习模型对兰州市2019年7月近地面臭氧浓度进行模拟,以对比不同方法下模拟效果的差异.其中,数值模式部分选用了3种不同的化学机理(CBMZ、RADM2、CB06r3),结果显示CBMZ化学机理模拟效果优于其他2种化学机理,RADM2高估了兰州市近地面臭氧浓度,CB06r3则有些低估.机器学习部分则选用了两种模型(XGBoost、PSO-BP),结果表明在缺少大气污染物排放清单的情况下,仅使用气象数据,无论是单个站点还是空间分布,2种机器学习模型均表现较好,且XGBoost模型在模拟近地面臭氧空间分布上表现更优.整体来看,2种机器学习模型相较于数值模式计算速度更快,但受其输入数据的影响较明显,对于更高空间分辨率的模拟研究及污染过程分析仍然需要依靠数值模式.因此,应该根据不同的需求及数据条件选择更合适的方法进行近地面臭氧模拟.

关键词：臭氧数值模式化学机理机器学习

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紫外多波长激光雷达的臭氧浓度反演及分析

中国激光 2024年第14期51卷 235-246页

作者：沈吉曹念文卢兴来陈昊王晗张东明王志诚汪章维浙江省大气探测技术保障中心浙江杭州310000 南京信息工程大学大气物理学院气象灾害预报预警与评估协同创新中心江苏南京210044

在双波长差分吸收算法基础上,396 nm探测数据在气溶胶波长指数为1.0与消光-后向散射比为50且均出现50%偏差的情况下,会导致287/299 nm波长对信号反演的对流层臭氧质量浓度分别出现30.11±2.12μg/m~3与21.15±1.77μg/m~3的差异值。为... 详细信息

在双波长差分吸收算法基础上,396 nm探测数据在气溶胶波长指数为1.0与消光-后向散射比为50且均出现50%偏差的情况下,会导致287/299 nm波长对信号反演的对流层臭氧质量浓度分别出现30.11±2.12μg/m~3与21.15±1.77μg/m~3的差异值。为反演得到较精确的臭氧质量浓度,利用全球自动观测网(AERONET)数据插值获得396 nm气溶胶的消光-后向散射比数据,将此数据结合紫外多波长激光雷达的396 nm通道数据来反演气溶胶光学参数,并根据不同气溶胶波长指数反演276/287、276/299、287/299 nm 3个波长对信号的臭氧质量浓度,通过查找最小臭氧质量浓度差值以获取较精确的气溶胶波长指数,所求的臭氧质量浓度是与气溶胶波长指数对应的两个臭氧质量浓度的平均值。以所求的气溶胶波长指数作为真值参照,发现当气溶胶波长指数假设值为1.0时会导致臭氧质量浓度的均方根误差为15.67μg/m~3。该结果表明4波长紫外激光雷达联合AERONET数据可反演得到气溶胶区域内较精确的臭氧质量浓度。

关键词：激光雷达臭氧气溶胶差分吸收全球自动观测网

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多尺度视角下广东臭氧时空分异特征及驱动因素

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中国环境科学 2024年第7期44卷 3601-3614页

作者：余锐步巧利陈辰麦博儒孙丽颖江铭诺邓若钊查进林符传博佛山市南海区气象局广东佛山528200 佛山市气象局广东佛山528300 中国气象局广州热带海洋气象研究所广东广州510640 广州市增城区气象局广东广州511300 广东省气象数据中心广东广州510640 广东省遂溪县气象局广东湛江524000 云南大学地球科学学院云南昆明650500 海南省气象科学研究所海南海口570203

鉴于近地面臭氧(O_(3))浓度具有多尺度和复杂非线性的时空变化特征,本研究基于2015~2022年广东地区O_(3)监测数据和同期气象资料,利用围绕中心点分割(PAM)聚类、Kolmogorov–Zurbenko(KZ)滤波和广义加性模型(GAM)等手段,探讨了不同区域... 详细信息

鉴于近地面臭氧(O_(3))浓度具有多尺度和复杂非线性的时空变化特征,本研究基于2015~2022年广东地区O_(3)监测数据和同期气象资料,利用围绕中心点分割(PAM)聚类、Kolmogorov–Zurbenko(KZ)滤波和广义加性模型(GAM)等手段,探讨了不同区域多时间尺度O_(3)浓度的变化特征及驱动因素.结果表明:广东地区近地面O_(3)存在跨行政区划的区域性特征,通过对O_(3)数据聚类分析可以划分出8个子区域;O_(3)浓度时间序列经尺度分离后,短期分量对总方差贡献最大,其次为季节分量;气象因子与O_(3)浓度变化的关系受到时间尺度和区域差异的影响;经气象调整后的O_(3)峰值浓度序列大多在2016年或者2017年后呈现下降的态势,珠三角地区是O_(3)污染的突出区域,由不利气象条件和人为排放共同引起;O_(3)浓度时间序列的长期分量大多呈现波动上升的趋势,人为排放虽然是O_(3)浓度的主要贡献,但气象条件才是驱动O_(3)浓度变化的主导因素.本研究结果进一步提示O_(3)污染防控工作需要因时因地制宜,建立基于气象状况变化的前体物减排预案对O_(3)污染防控具有重要意义.

关键词：臭氧多尺度气象调整聚类分析时空分异特征