空位增强过一硫酸盐活化降解扑热息痛的效能与机制研究

作     者：朱紫琦 

作者单位：华侨大学 

学位级别：硕士

导师姓名：洪俊明

授予年度：2023年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 08[工学] 

主      题：过一硫酸盐 氧空位 碳空位 吸附 扑热息痛 

摘      要：空位作为催化剂表面的一种缺陷结构,在调控材料的电子结构和增强催化活性方面发挥着重要作用。其中,具有相似结构的氧空位和碳空位,通过多种作用机制,在增强过一硫酸盐（PMS）活化方面均表现出极大的潜力。因此,本研究将氧空位引入氧化物催化剂中,以提高非均相体系的催化活性。同时,制备具有碳空位的催化剂活化PMS,并以扑热息痛（APAP）为目标污染物,进一步探究空位增强过一硫酸盐活化的作用机理。通过化学镀煅烧法成功制备了具有氧空位的双金属氧化物3DOM FeCo,并探究了3DOM FeCo活化PMS体系降解APAP的效能与机制。在催化剂的投加量为0.2 g/L,pH=9的最适条件下,60 min内实现APAP的完全降解。该体系产生的SO、·OH、O以及O四种活性氧物种共同作用于APAP降解。3DOM FeCo表面氧空位促进了PMS的吸附与活化,提高了非均相体系的降解效果。另外,3DOM FeCo/PMS体系在较宽pH范围（3-9）、共存阴离子和实际水体环境等条件下也表现出良好的实际应用潜力。循环实验结果显示,氧空位的消耗会引起部分催化活性丧失,但该体系对APAP的降解效率仍保持在70%,表明3DOM FeCo具有较好的结构和功能的稳定性。基于氧空位对PMS吸附的增强作用,通过蚀刻热解方法制备了碳基催化剂PB-Mn-X,进一步探究碳空位对PMS吸附与活化的作用与机理。利用不同热解温度调控催化剂中碳空位的含量。在600℃热解后,材料具有最多的碳空位,并表现出最佳的降解效果,10 min内该体系对APAP的去除率达93.7%;即使在催化剂投加量（0.05 g/L）较低的条件下,该体系也能在30 min内完全降解APAP。该体系具有更宽的pH值适用范围,在3-11的pH值范围下均完全降解APAP。与氧空位相似,碳空位同样对PMS具有吸附作用;而且,碳空位使材料进一步吸附APAP,促进表面反应的发生,同时产生四种表面活性氧物种(SO、·OH、O和O),实现了APAP高效、快速的降解。催化剂表面存在丰富的碳空位,这使得该体系在循环使用五次后,仍具有100%的APAP去除率。