航空燃料基础理化性质的图神经网络机器学习预测方法

作     者：刘金鹏 

作者单位：天津大学 

学位级别：硕士

导师姓名：刘国柱

授予年度：2022年

学科分类：081702[工学-化学工艺] 08[工学] 081104[工学-模式识别与智能系统] 0817[工学-化学工程与技术] 0811[工学-控制科学与工程] 

主      题：机器学习 图神经网络 理化性质预测 定量构效关系 燃料设计 替代燃料 

摘      要：燃料的理化性质是评估燃料性能的重要依据,随着大量新型可再生喷气燃料的合成与开发,建立一种快速、准确预测燃料性质的方法具有重要意义。本文通过机器学习方法构建多种图神经网络,实现了对燃料单体和混合燃料的性质预测与高通量筛选。基于图神经网络结合分子结构信息描述符,开发了一种具有原子和分子尺度信息特征的机器学习预测方法。构建了包含上千种碳氢化合物及其含氧衍生物分子结构与其闪点、净燃烧热值等四种理化性质的数据库。通过比较不同图神经网络对化合物闪点的预测性能,表明图同构网络模型具有最低的平均绝对误差。在补充官能团描述符后,模型准确度和鲁棒性得到了进一步地提升,平均绝对误差和均方根误差分别下降了34.37%和83.47%,其中预测误差大于10 K的样本低于6%。此外,经温度特征的补充,实现了对密度、黏度等理化性质的高精度预测,R均超过0.9。在此基础上,将节点从原子更换至分子,采用化合物预测模型全连接层中,包含原子和分子信息的多维特征向量代替原子特征作为节点信息。从而将混合物同样转化为图数据,以实现基于图神经网络预测混合物体系理化性质。并考察了对二元混合物理化性质的预测性能,结果表明:该方法可以对二元混合物的闪点、热值、密度以及黏度进行准确地预测,R均超过0.98,相对平均误差均小于5%。与传统机器学习方法相比,对于闪点预测的R提升超过20%。为揭示燃料组成与基础理化性质之间的数学关系,构建了大量由可再生燃料分子组成的多元混合物化学组成与闪点等理化性质的数据库,其中最大组元数为6。基于分子空间结构信息和化学组成信息,使用改进的图神经网络实现了对混合物理化性质的高精度预测,R均超过0.995,平均相对误差均小于2%。从预测结果可以看出,在扩充混合物组成-性质数据库后,模型预测精度得到明显提高。与二元图神经网络闪点预测模型相比,平均绝对误差降低了44.2%。