赤泥基高级功能材料的制备及性能研究

作     者：王东生 

作者单位：中南大学 

学位级别：硕士

导师姓名：邱晓清;冯文辉

授予年度：2023年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 081702[工学-化学工艺] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 080502[工学-材料学] 

主      题：赤泥 催化作用 吸附作用 对硝基苯 氟化物 

摘      要：赤泥(RM)是铝工业产生的一种固体废渣,产量巨大,其中40%产自我国。目前针对赤泥的主要处理方式是堆存,这不仅会占用大量土地而且会对土壤、大气以及水源造成严重污染,赤泥的资源化利用也日益成为成了当今环境领域亟待解决的难题。赤泥中含有多种金属氧化物,如氧化铁,氧化铝,二氧化钛等,这些都是催化剂、吸附剂等高级功能材料的活性组分。这里,我们通过煅烧、负载铈对赤泥进行改性制备了出高附加值的催化剂、吸附剂,并将其应用于催化还原硝基为氨基及含氟废水处理等领域,同时也对其催化、吸附机理进行了详细研究。主要研究内容如下:(1)将芦苇与RM在氮气气氛中共热解,芦苇产生的还原性气氛有效地促进了RM的赤铁矿(FeO)还原为磁铁矿(FeO),FeO是对硝基苯化合物加氢还原的高效催化剂。结构表征表明,磁铁矿纳米颗粒分布在生物质碳表面,相互作用强。此外,所制备的催化剂含有大量来源于RM的碱基,有利于对硝基苯化合物的吸附和电离。同时,磁性FeO可组分催化Na BH水解生成活性氢,使硝基在常温常压下即可加氢还原为氨基,40 min内即可催化对硝基苯反应完全。更重要的是,所制备的催化剂具有较高的稳定性,重复使用4次后对硝基苯的转换率仍在96%以上,且易于从反应体系中分离回收,满足了实际应用的需求。(2)氟污染会对对水生生物和人类生命造成严重的危害,已成为全球亟待解决的公共卫生问题之一,开发经济高效的氟吸附剂已迫在眉睫。在本研究中,利用硝酸铈对RM改性将其转化为高效的氟化物吸附剂。除了吸附动力学和热力学外,还系统考察了吸附剂用量、接触时间、溶液p H、初始浓度、温度和竞争离子对吸附剂除氟性能的影响。得益于铈与F离子之间的强亲和力以及结构优势,优化后的RM衍生氟吸附剂在298 K、p H=7条件下的最大吸附量大于14.74 mg g,是单纯RM吸附剂(0.5 mg g)的29倍。更重要的是,所制备的RM衍生氟化物吸附剂可以应用于重氟污染(高达60 mg·L)、多种干扰离子(NO、SO和Cl)和宽p H范围(2-8)的废水中,且经过5次循环再生后仍然有90%的性能,在真实水样中也表现出较高的除氟性能,优于目前报道的大多数RM基除氟材料。图24幅,表13个,参考文献196篇