基于密度泛函理论团簇Co_nMoS（n=1-5）性质分析

作     者：王智瑶 

作者单位：辽宁科技大学 

学位级别：硕士

导师姓名：方志刚

授予年度：2023年

学科分类：07[理学] 070304[理学-物理化学(含∶化学物理)] 0703[理学-化学] 

主      题：团簇ConMoS 密度泛函理论 析氢 原子间作用力 

摘      要：Co-Mo-S体系在催化和能源等领域引起了研究人员的广泛关注,该体系在宏观实验层面研究丰富,但其理论研究尚不充分,尤其对该体系微观信息认识不足。为更好地理解Co-Mo-S体系的微观结构与性质之间的关系,基于密度泛函理论,在B3LYP/Lanl2dz和B3LYP/def2-TZVP水平下,研究了团簇CoMo S和系列团簇Co_nMo S（n=1-5）的催化、电子及磁学等性质。通过分析碎裂能、自然电子组态、静电势、态密度、d带中心、吸附能、相互作用区域指示函数、基于Hirshfeld分区的独立梯度模型、平衡常数、结构复杂度等物理化学参数得出以下结果:团簇CoMo S热力学稳定性最优构型为构型1,金属与非金属原子间的成键对团簇热力学稳定性影响较大;磁性主要由金属原子Co和Mo的d轨道未成对电子贡献;Co原子是该团簇的潜在活性位点。团簇Co_nMo S（n=1-5）多数以立体结构稳定存在,且其成长时不断获取能量;Co和Mo原子易发生亲核反应,S原子易发生亲电反应;构型5a和4a相比其它构型能更快地析出氢气;原子间作用力为共价键作用;正向反应相对于逆向反应更容易进行转化,且结构复杂度与熵值变化呈一致关系。通过本文清晰了Co-Mo-S体系在微观层面的状态和变化,为催化活性和选择性的精准调控及进一步理解该团簇内部的转化机理和动力学特性提供了支撑,期望本文的成果能为相关领域的发展提供帮助和有价值的参考。