高分散N掺杂铁基催化剂及其还原加氢反应

作     者：樊俐 

作者单位：北京化工大学 

学位级别：硕士

导师姓名：刘云

授予年度：2023年

学科分类：081704[工学-应用化学] 081705[工学-工业催化] 07[理学] 070304[理学-物理化学(含∶化学物理)] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 080502[工学-材料学] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 0703[理学-化学] 

主      题：高分散N掺杂铁基催化剂 对硝基苯酚 糠醛 还原加氢反应 

摘      要：负载型金属催化剂活性具有明显的尺寸效应,原子级别的极小金属纳米粒子具有最高催化活性,因为高分散的金属活性位点,有利于吸附底物分子,提高催化活性。本文采用配位化学原理,利用单宁酸和铁离子配位组装,通过N、Zn掺杂和高温还原,制备了高分散N掺杂铁基催化剂FeZn-N@C,用于对硝基苯酚和糠醛的还原加氢,制备对氨基苯酚和糠醇,为研究铁基催化剂的催化加氢还原反应奠定基础。研究成果如下:1.高分散N掺杂铁基催化剂的制备与结构分析。通过添加不同比率金属铁离子,制备了14种铁基催化剂。采用SEM、XRD、HR-TEM、Raman、HAADF-STEM、XPS等方法,表征了催化剂FeZn-N@C结构,金属铁原子含量为0.61 at%,没有观察到铁纳米颗粒,催化剂表面缺陷明显。2.催化剂FeZn-N@C用于对硝基苯酚(4-NP)加氢还原合成对氨基苯酚(4-AP)。通过比较实验,初步明确了催化剂FeZn-N@C的活性位点为Fe-Nx。在最适反应条件下,4-NP转化率大于97%。催化剂稳定性好,重复利用5批次,催化效率几乎保持不变。3.催化剂FeZn-N@C用于糠醛的加氢还原反应。以水合肼为供氢体,反应3 h,糠醛转化率为66.90%。糠醛催化加氢还原反应中,催化剂具有较好稳定性,重复利用5批次,催化活力仍保持约70%。