低氧环境下汽油机碳烟催化氧化特性及表面官能团的研究

作     者：石宏志 

作者单位：天津大学 

学位级别：硕士

导师姓名：宋崇林;张向东

授予年度：2022年

学科分类：08[工学] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 080502[工学-材料学] 

主      题：汽油机碳烟 催化剂 碳烟催化氧化 表面官能团 热老化 

摘      要：催化型汽油机颗粒捕集器(GPF)是控制缸内直喷(GDI)汽油机颗粒物排放的重要装置。然而此装置在长时间工作后,沉积的颗粒物导致的排气背压上升会恶化发动机燃油经济性,需要通过沉积的颗粒物的氧化,实现GPF的再生,进而保证发动机的正常运行。因此,深入研究GPF再生过程中颗粒物的催化氧化具有十分重要的意义。此外,GDI汽油机常采用当量比燃烧模式,排气中氧浓度较低,导致商用Pt/AlO催化剂对碳烟颗粒的催化氧化作用效果较差。基于此,本文通过共沉淀法和分布浸渍法合成了新型铈改性水滑石基Pt/Ba O/Mg Al Ce10催化剂,针对低氧环境下的碳烟的催化氧化开展了系统的研究。基于热重分析仪测定了不同条件下的碳烟催化氧化的失重曲线,分析了氧化条件对起燃温度、燃尽温度、表观活化能等参数的影响。借助傅里叶变换红外光谱仪研究了催化条件下碳烟表面官能团的演变规律。此外,通过热重分析仪、傅里叶变换红外光谱仪、X射线衍射仪、扫描电子显微镜、透射电子显微镜等手段分析了热老化对催化剂性能的影响机制。上述工作所取得的主要结论如下:催化作用下,随着氧含量的降低,碳烟失重曲线向高温区间移动,碳烟催化氧化的特征温度和表观活化能增大;NO的加入可以加速碳烟的催化氧化过程,且随着NO含量的提高,碳烟氧化的起燃温度和表观活化能会进一步减小。相对于商用Pt/AlO催化剂,Pt/Ba O/Mg Al Ce10催化剂能有效降低碳烟的特征温度和表观活化能。此外,Pt/Ba O/Mg Al Ce10催化剂作用下,相对于松接触条件,催化剂与碳烟在紧接触条件下的碳烟氧化速率加快。在氧气气氛和500℃等温条件下,碳烟表面羰基官能团(C=O)的相对含量随着时间呈现先增加后趋于稳定的变化趋势;当反应气氛中加入NO后,C=O官能团呈现不断升高的变化趋势。在程序升温氧化过程中,碳烟表面C=O官能团的相对含量随着温度的升高呈现先增加后降低的变化趋势,在氧气气氛中加入NO后,此趋势不变,但在相同温度条件下C=O官能团的含量有所升高。Pt/Ba O/Mg Al Ce10催化剂经过800℃热老化处理后,晶相结构发生明显改变,Pt颗粒发生团聚,催化剂的活性明显下降,即催化剂热老化处理将导致碳烟催化氧化的特征温度和碳烟表观活化能升高,以及碳烟表面C=O官能团相对含量降低。