MXene基复合材料制备及其对水体污染物去除性能研究

作     者：李仕浩 

作者单位：东莞理工学院 

学位级别：硕士

导师姓名：王方娴;刘立志

授予年度：2023年

学科分类：081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 0815[工学-水利工程] 080502[工学-材料学] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 

主      题：光催化-光热 电催化 二维材料MXene 重金属 溴酸盐 

摘      要：近代工业的迅速发展提高了人民物质生活水平,同时也对环境造成严重破坏和污染。其中,水资源污染已经严重威胁人类的健康和社会稳定。重金属和溴酸盐是水体的典型污染物。通过催化剂催化还原去除重金属和溴酸盐技术因具有低能耗、无毒化、选择性高和快速高效等优点而备受关注。其中,催化剂是影响催化还原体系性能的关键。因此,开发高效率和二次污染小的催化剂具有重要的理论意义和应用价值。二维材料MXene具有比表面积大、导电性好、吸光性能优异等优点,因此在储能、电磁屏蔽、超级电容器、水处理等方面具有巨大应用潜力。本论文针对传统方法去除水体污染物的耗能高、稳定性差及选择性不高等缺点,利用不同材料之间的协同效应,设计制备两种MXene基复合催化剂,用于构筑高性能的光热-光催化膜和阴极电极。具体研究结论如下:(1)开发一种简便的、可扩展的方法制备mo-TiC@BF膜,用于光催化-光热协同去除和再利用重金属离子,同时回收洁净水。基于mo-TiC@BF膜的协同光催化-光热系统,在2.44 k W·m光照强度下实现4.6 kg·m·h的蒸发速率,97.5%的蒸发效率和100%的冷凝水重金属去除率。在反应90 min后,mo-TiC-2.4@BF膜对浓缩Co(NO)溶液的Co去除率高达80.4%,高于其他重金属离子(Pb、Zn、Mn和Cu)的去除率。高光热转化效率和良好的重金属去除性能归功于多功能膜的综合优化和协同效应:TiC原位氧化形成的mo-TiC异质结增强了重金属离子的光催化还原作用;TiC纳米片和光诱导还原的纳米颗粒的高光热转换效率和良好的导电性实现了水的快速蒸发和光诱导电荷分离;具有强大毛细管力的超亲水BF膜实现重金属溶液的连续输送。这种协同的光催化-光热方法对重金属离子的实际去除和再利用具有巨大潜力。(2)通过一步高温熔盐法研制出NbC MXene负载高分散双金属催化剂,成功应用于电催化还原溴酸盐。探究金属种类及负载量、金属与MXene配比、阴极电位、溶液p H和溴酸盐浓度对基于NbC MXene负载高分散双金属催化剂的电催化还原溴酸盐性能影响,揭示电催化还原溴酸盐机理。Cu/Fe/NbC电极在-1.0 V电位下的电催化还原BrO效率最高,为94.2%,分别是NbC,Fe/NbC和Cu/NbC电极电催化还原效率的1.93,1.34和1.20倍。Cu/Fe/NbC电极中Cu单原子和FeO纳米颗粒协同作用有助于生成原子H,且具有高电导率的MXene促进电荷快速转移,从而提高间接原子H还原BrO至Br效率。Cu/Fe/NbC电极可高效还原水体中BrO至Br,且具有良好的循环稳定性,在去除实际水体中BrO污染物方面具有较好应用前景。