油茶果蒲生物炭基光催化材料催化提质植物油中脂肪酸脱羧研究

作     者：范钰炜 

作者单位：湖南大学 

学位级别：硕士

导师姓名：翟云波;李辉

授予年度：2022年

学科分类：080703[工学-动力机械及工程] 081704[工学-应用化学] 081705[工学-工业催化] 07[理学] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 070304[理学-物理化学(含∶化学物理)] 0807[工学-动力工程及工程热物理] 0703[理学-化学] 

主      题：油茶果蒲 生物炭 脂肪酸 光催化 植物油 

摘      要：随着化石能源的不断消耗和环境问题的日益严峻,储量丰富、经济环保的生物质能源备受全球研究者关注,其中植物油中脂肪酸成分加工产生高品质化学品和生物燃料已被广泛研究。现有的热催化等催化提质等方法反应条件苛刻,因此,实现在常温常压下光催化提质脂肪酸脱羧极具应用前景。同时,将产量丰富的农林废弃物固废烧成生物炭,利用其生物炭优良特性作为光催化剂载体已经成为一种热门课题。因此,本论文采用油茶果蒲生物炭与Pt/Ti O结合制备光催化材料,以期对月桂酸、模拟植物油和实际植物油光催化脱羧生成高品质化学品及生物燃料。本文的具体研究内容如下:本研究将油茶果蒲生物炭粉末热解制备成生物炭,采用浸渍煅烧法合成油茶果蒲生物炭基作为载体的Pt/Ti O/生物炭复合光催化剂,通过S EM、TEM、XR D、FT IR、XP S、UV-Vis DR S等表征手段,探究其表面形貌、原子大小、晶体结构、官能团分布、原子价态和光吸收性能。通过各项表征证明,合成的复合光催化材料上Ti O成功负载在生物炭表面上,贵金属Pt在催化剂上呈现1-2 nm的粒径分布,催化剂晶体呈现锐钛矿结构,在可见光波段下有较强的光吸收能力,同时,复合光催化剂光催化月桂酸脱羧实验证明,相对纯Ti O和Pt/Ti O材料,复合催化剂催化产生烯烃类产物具有较高选择性。为具体研究油茶果蒲生物炭对产物的影响,随后探究不同热解温度的生物炭制备的催化剂、生物炭不同添加量制备的催化剂等关键因素对月桂酸脱羧转化率和选择性的影响,在温和的光催化反应条件下(常温25°C,H压力0.2 MPa)催化月桂酸的转化率最高可达84.47%,产物含有十一烷、癸烯,其中癸烯选择性最高可达71.62%。为探究月桂酸脱羧产生癸烯的反应路径,经过简单的DFT计算,推测出可能产生癸烯的反应路径。将生物炭光催化剂用于模拟植物油(山苍子核仁油)、油茶果蒲热解生物油和实际植物油(菜油、桐油)光催化脱羧加氢实验当中。模拟植物油实验光催化反应时间达到11 h时,脂肪酸的转化率都达到90%以上,产物十一烷烃等烃类物质峰面积含量达到60%以上。500°C和700°C热解温度下的油茶果蒲热解生物油中脂肪酸含量为9.79%、6.68%,同时含有苯酚、酯类等其他含氧化合物,光催化反应后热解生物油产生了50%以上的烃类物质,证明光催化脱羧和加氢脱氧提质热解生物油具有一定效果。最后,对实际植物油中含有脂肪酸89.37%和89.23%的菜油和桐油光催化反应,其中脂肪酸转化率分别都达到了90%以上,且分别获得58.45%和51.65%的烯烃类物质。本文对油茶果蒲生物炭制备的炭基复合光催化材料进行了深入探讨,分别对月桂酸、模拟植物油和实际植物油进行了光催化提质,获得的产物主要为烷烃和烯烃等碳氢化合物,为生物油脂提质生成高品质化学品和燃料提供了一种新的催化方法,对农林固废和生物油脂资源化利用提供了理论依据和技术支持。