多功能膦酸铀酰框架材料：铀酰吸附和铀酰离子荧光检测

作     者：赵红霞 

作者单位：南京理工大学 

学位级别：硕士

导师姓名：颜学武;郑滔

授予年度：2022年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 07[理学] 08[工学] 070304[理学-物理化学(含∶化学物理)] 0703[理学-化学] 

主      题：金属有机框架材料 膦酸铀酰 荧光检测 铀酰吸附 废物管理 

摘      要：为了实现“碳中和和“碳达峰的目标,清洁与可再生能源的采用是一条必由之路,而核能因其能量密度高,零碳排放,可靠性高等特点成为国家发展的重要战略之一。核能工业的快速发展对基于铀的核燃料循环工艺提出了更高要求,而为了实现相关工艺水平的提升,对于铀的基础放射化学性质进行深入研究和新的铀基功能材料的开发提出了更高要求。由于铀元素具有丰富多变的物理化学性质,最为常见的铀酰离子(UO)有利于构成结构新颖、性质丰富且具有潜在应用的配位化合物。其中金属有机框架(Metal-Organic Frameworks,MOFs)由于其出色的可设计性和多孔性,引起了人们的关注,但是这类材料的稳定性有待加强。考虑到有机膦酸的高化学稳定性以及与UO的强亲和力,本课题致力于设计制备多功能性的膦酸铀酰有机框架材料,将其应用于在环境保护领域。为了实现铀元素的循环利用,本论文提出了CU@one(Cyclic utilization of the matter based on one compound)的废物管理概念,即仅基于一种化合物的物质循环利用,为放射性污染控制提供一种研究思路。具体研究内容如下:1、本课题采用具有多膦酸基团和空间位阻的有机膦酸配体与硝酸铀酰合成三维多孔的金属有机框架材料——UPF-105,构建一个具有优异热稳定和化学稳定性的材料,丰富了以锕系元素铀为金属中心的框架材料的基础理论,为核废料的处理处置提供一种解决方法。2、利用该材料的结构性质以及荧光性能对放射性废水中铀进行吸附和检测。一方面,UPF-105对U(Ⅵ)可以进行选择性吸附,在12 h后对U(Ⅵ)的最大吸附量能达到170.23 mg?g。另一方面,本课题创造性地将UPF-105的相对荧光强度与溶液初始浓度之间建立联系,使其可以成为铀酰离子在5～90 ppm初始浓度范围内良好的传感器。因此该课题成功完成对U(Ⅵ)的提取、加工处置以及检测,符合我们提出的CU@one概念。整个过程绿色环保,不会因引入其他物质而造成二次污染,优化了核废料的管理,为核能安全、高效和可持续发展助力。