二维过渡金属化合物复合异质结电子结构及催化性能的探究

作     者：朱雪婷 

作者单位：湖南科技大学 

学位级别：硕士

导师姓名：许英

授予年度：2022年

学科分类：081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 080501[工学-材料物理与化学] 080502[工学-材料学] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 

主      题：第一性原理计算 范德瓦尔斯异质结 Mxenes GaN Z型光催化剂 光催化水分解 

摘      要：二维材料展现出了各种新奇的物理化学性质,在电子器件、催化、能源等领域有广阔的应用前景。通过将单层二维材料堆叠形成范德瓦尔斯异质结,可以极大保留单层材料的优点,还可以形成更加新颖的性质。本文的主要研究内容分为以下两个方面:(1)我们构建了GaN/ZrCO二维纵向异质结,对其几何结构、电子结构、电子结构性质进行了系统的探讨。研究表明,GaN/ZrCO异质结是典型的II型异质结,CBM由ZrCO贡献,VBM以GaN为主。较大的结合能和较短的层间距距离,表明两层之间在范德瓦尔斯(vd W)相互作用之外存在化学吸附。此外,大的导带偏移量(CBO)(2.70e V)和强大的内置电场(2.34 e V)表明,GaN/ZrCO异质结可能是光电子器件或光催化剂应用的一个极好的候选材料。我们还研究了双轴应变对GaN/ZrCO能带结构的影响。利用双轴应变可以有效地调整GaN/ZrCO异质结的带隙。计算结果表明,GaN/ZrCO异质结有望成为一种高性能的可调谐光电纳米器件。(2)我们构建了arsenene/Hf S异质结,系统探讨了其电子结构和光催化机理。投影能带图表明,异质结的能带隙为0.79e V,远小于两侧的能带隙。界面上电荷转移引起的小层间带隙和内置电场可以加速光生电子和空穴沿Z方案路径的转移。适当的带边位置和有效的载流子分离使arsenene/Hf S异质结成为一种优良的水裂解光催化剂。对水裂解过程中吉布斯自由能的计算表明,arsenene/Hf S异质结上的光催化整体水裂解可以是热力学自发的。此外,讨论了双轴应变和水的p H值的影响。计算结果表明,arsenene/Hf S异质结是一种很有潜力的Z型异质结水裂解光催化剂。