以天然矿物为原料合成MOR型沸石及其性能研究

作     者：吕姣姣 

作者单位：吉林大学 

学位级别：硕士

导师姓名：闫文付

授予年度：2023年

学科分类：081702[工学-化学工艺] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

主      题：MOR型沸石 天然辉沸石 膨胀珍珠岩 离子交换 CO2/N2/CH4/C3H8吸附分离 Pb2+去除 

摘      要：随着绿色发展的理念越来越深入,人们也在探索沸石的绿色合成策略,例如利用天然硅铝矿物或工业废料合成沸石。天然矿物广泛存在于自然界中,主要化学成分为硅铝化合物,与沸石的主要化学组成相似,以天然矿物代替纯化学原料合成沸石是一种环境友好、降低成本的绿色合成方法。本论文分别使用天然辉沸石(STI)和膨胀珍珠岩为原料合成了丝光沸石(MOR)纯相,探究了影响MOR型沸石晶化的合成条件参数。MOR型沸石因其独特的孔隙结构、丰富的骨架元素组成和良好的水热稳定性等优势,在催化、吸附、离子交换领域都有着重要应用。CO是天然气、沼气和合成气的杂质气体,实现选择性捕获CO对上述气体的提纯具有重要意义。本论文将以膨胀珍珠岩为原料制备的MOR型沸石进行离子交换得到M-PMOR(M=Na、Sr、Mn),评价了M-PMOR对混合气体CO/N/CH/CH的选择性吸附分离性能。工业生产的快速发展产生了大量含重金属离子的废水,MOR型沸石中平衡骨架负电荷的阳离子可以与废水中的重金属阳离子进行交换,去除废水中重金属离子。本论文将合成的MOR型沸石用于重金属离子Pb的吸附去除,详细讨论了吸附机理和影响吸附的因素。本论文取得的主要结果如下:1.以天然辉沸石为唯一铝源,补充硅源,通过碱熔活化,在不添加有机结构导向剂的情况下水热合成了MOR型沸石,记为S-MOR。探究了合成条件对产物的影响,用XRD、SEM、TGA、MAS NMR和FT-IR等对产物进行表征测试,确定最佳配比为:n(Na OH/AlO)=6.8,n(HO/AlO)=645,n(SiO/AlO)=16.4。2.以膨胀珍珠岩为唯一铝源,补充硅源,在不添加有机结构导向剂的情况下水热合成了MOR型沸石,记为P-MOR。探究了合成条件对产物的影响,用XRD、SEM、TGA、MAS NMR和FT-IR等对产物进行表征测试,得出最佳合成配比为:n(Na OH/AlO)=6.5,n(HO/AlO)=360,n(SiO/AlO)=17.5。将P-MOR通过离子交换制得M-PMOR,评价了M-PMOR(M=Na、Mn、Sr)对CO/N、CO/CH、CO/CH的分离性能。结果表明改性MOR型沸石对CO/CH具有优异的分离效果,其中Sr-PMOR的CO/CH分离因子最高。3.探究了S-MOR和P-MOR沸石对废水中Pb的去除能力。结果表明:(1)当固液比分别为1/1000、1/500、1/200、1/100时,两种沸石对Pb去除率都达到96%以上;(2)初始溶液p H可控的范围比较广,在p H=3～7范围内,两种沸石对Pb均有优异的去除能力;(3)吸附模型符合Langmuir吸附模型,是单分子层吸附,根据此模型计算得S-MOR和P-MOR对Pb的最大吸附量分别为384.6 mg/g和421.9 mg/g;(4)吸附动力学显示,吸附过程更加符合准二级动力学模型;(5)即使竞争离子同Pb的质量浓度比高达1000:1时,S-MOR和P-MOR沸石对Pb仍具有优异的选择性,去除率高达90%以上,在所有的竞争离子中,Na和Mg的存在对S-MOR选择性影响较大,而Mg对P-MOR的选择性影响较大。