泡沫金属整体式催化剂制备及其磁场耦合强化光催化CO2还原性能研究

作     者：唐铸 

作者单位：东南大学 

学位级别：硕士

导师姓名：李乃旭

授予年度：2022年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 081704[工学-应用化学] 081705[工学-工业催化] 07[理学] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 070304[理学-物理化学(含∶化学物理)] 0703[理学-化学] 

主      题：光催化 整体式催化剂 CO2还原 泡沫金属 磁场 

摘      要：工业化进程导致的二氧化碳排放量剧增问题给环境带来了巨大的压力,且随着温室效应的加剧,越发暴露出人与自然的深层次矛盾。对于缓解这个问题,光催化还原CO是一个理想的方法。但其仍然存在着转化效率低、太阳能利用率低和实际应用场景局限等缺点,导致限制了光催化的应用和发展。为了解决此类问题,本文从两个方面着重阐述:1、新型整体式催化剂合成思路和光催化性能研究;2、磁场耦合增强实际光催化性能研究。1、新型整体式催化剂的研究意义在于它克服了传统式纳米材料的诸多缺点,例如容易团聚、后分离困难且成本高以及耐久性差,这些缺点严重阻碍了它们的实际光催化性能及应用。整体式光催化剂的设计和制造因其可大量生产、制造成本低、可加工性简单以及多功能性而备受关注。此外,气体的吸附/解吸过程和太阳能的转换效率对光催化二氧化碳转换至关重要。在此,我们研究了两种基于金属有机框架ZIF-8和半导体Zn O的整体式光催化剂NF@Zn O@ZIF-8和NF@Zn O/Au@ZIF-8的合成,研究其在气体吸附性能、电荷分离效率和太阳能利用率上的性能提升,以探索整体式催化剂的结构调控对增强光催化性能的影响,为设计整体式催化剂及其实际光催化应用提供了一种理想的方法。2、外场强化光催化性能以克服太阳能的低能量密度和间歇性缺点,提高太阳能利用率,强化催化剂的实际光催化性能。本文的整体式光催化剂将外部磁场耦合到光催化过程中,在反应系统中实现多场协同作用,改善催化剂光催化活性。在磁场耦合反应体系下,催化剂的表面反应温度可以提高到180℃左右,此外可以改善电荷转移行为和电荷分离效率,提高表面电子浓度,显著增强光催化性能。在磁场耦合光催化反应体系下,整体式催化剂NF@Zn O/Au@ZIF-8的CH产量达到270.02μmol/g,具有高稳定性和高达89.72%的CH选择性。本文不仅从磁场耦合光催化反应体系显著增强CO还原性能的影响因素细致探究,还从反应体系温度、光电子密度影响、电荷转移速率和电荷分离效率等方面进行测试,以探究磁场耦合对于光催化反应的影响和性能增强机制。本文提出的新策略不仅从反应气体选择性吸附过程、光子利用率、电荷分离重整效率的角度设计了反应效率更高的整体式光催化剂,以适用于更多的实际应用场景,而且为未来磁场耦合的光催化体系应用提出了新的可能性。