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丙酮二元溶液宽带受激拉曼散射研究

丙酮二元溶液宽带受激拉曼散射研究

作     者:李惠惠 

作者单位:吉林大学 

学位级别:硕士

导师姓名:门志伟

授予年度:2023年

学科分类:07[理学] 070304[理学-物理化学(含∶化学物理)] 08[工学] 0703[理学-化学] 0803[工学-光学工程] 

主      题:受激拉曼散射 氢键 丙酮 二硫化碳 四氯化碳 

摘      要:受激拉曼散射是拉曼散射的相干和非线性形式,拥有拉曼散射光谱特性,同时可以获得高达几个数量级的光信号放大。受激拉曼散射现象广泛存在于气体、液体和固体介质中。由于液体抗损伤阈值高、价格低及易保存等优点,受到科研工作者的广泛关注。丙酮是一种高拉曼活性的液体,具有较大的拉曼散射截面,也被称为万能溶剂,能够与大部分有机溶剂混溶。二硫化碳和四氯化碳受激拉曼散射阈值较低,具有较大的拉曼增益系数,这两种液体都能够有效地产生受激拉曼散射。将丙酮分别与二硫化碳和四氯化碳溶液混合,以便更好地理解两种分子间相互作用的物理机制。本论文获得了以下创新性成果:(1)使用波长为532 nm脉冲Nd:YAG激光器作为激励源,研究了丙酮-二硫化碳混合溶液的受激拉曼散射。在二硫化碳的一阶斯托克斯峰和丙酮的一阶斯托克斯峰处分别获得了两段显著不对称的受激拉曼展宽谱线。当两种液体的体积比为7:3时,谱带展宽度达到最大,可达785 cm和1005 cm宽。同时利用密度泛函理论(DFT)进行理论模拟,揭示了双宽谱带是由C-H…S弱氢键作用和相邻振动模式共振耦合导致的。该结果对研究液体介质产生连续辐射具有一定的参考价值。(2)使用532 nm脉冲Nd:YAG激光器为泵浦光源,研究了丙酮-四氯化碳混合溶液的受激拉曼散射特性。当丙酮与四氯化碳不同体积比混合,两者的体积比为3:7时受到相邻分子间共振相互作用影响,丙酮的C-H振动模式被增强,同时还激发出了四氯化碳的高阶斯托克斯峰。结合密度泛函理论,揭示了混合液体分子间振动耦合作用及激光诱导等离子的产生会大大增加丙酮C-H伸缩振动的散射截面,从而增强混合液体的受激拉曼散射。该研究结果为了解混合液体分子间相互作用机制提供了新的方法。

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