氮化碳复合材料制备及光催化性能研究

作     者：叶千钧 

作者单位：昆明理工大学 

学位级别：硕士

导师姓名：许磊;夏仡;白海龙

授予年度：2022年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 080502[工学-材料学] 

主      题：光催化 氮化碳 可见光 污染物降解 纳米复合材料 

摘      要：水资源是人类赖以生存的物质基础,然而,随着现代工业的发展,水环境污染问题日益突出。光催化技术可直接利用太阳能激发半导体,从而产生活性物种将污染物氧化成小分子化合物,具有绿色清洁等特点,在水污染处理方面展现出巨大的应用潜力。石墨相氮化碳(g-CN)作为一种类石墨烯层状结构的非金属有机聚合物半导体材料。在光催化领域,因其具有制备成本低廉,热稳定性高,可见光响应等优势,被广泛应用于生产新能源,去除污染物以及合成有机化合物等方面。但纯g-CN还存在较多方面的缺点。例如g-CN对可见光的利用率较低,只能吸收部分波长小于450 nm的太阳光。在光激发下,体相g-CN中光生载流子的重组率过高,限制了光催化效率的提升。此外,比表面积较小以及活性位点暴露较少等缺点也大大阻碍了g-CN在光催化反应中的传质过程。针对上述问题,本论文开展了以下工作:1.纯g-CN层间堆垛严重,不利于光催化反应的进行。通过离子层吸附反应法将ZnO晶种锚定在g-CN表面及层中,原位生长成氧化锌纳米颗粒从而形成柱撑结构,有效改善了g-CN片层间的堆垛现象,增加催化剂和污染物的接触面积,更加高效的促进界面反应。复合材料的比表面积比纯g-CN大约1.86倍,对污染物的吸附能力得到了显著提升。经过可见光照射60min后,抗生素的去除率相比于纯g-CN提高了47%。2.为了进一步提升电荷传输能力和电子-空穴对分离效率,采用了简单的液相自主装法将超小尺寸的ZnO QDs修饰在g-CN表面,构建了一种高效、廉价、稳定的0D/2D ZnO QDs/g-CN异质结光催化剂。异质结的形成有效促进了光生电荷载流子空间上的转移和分离,提升了ZnO QDs/g-CN的光催化性能。复合材料在可见光下展现了优异的光催化降解四环素的能力,ZnO QDs/g-CN-3光催化剂具有最佳的光催化性能,经过可见光照射60min后,抗生素的降解率达到了86.7%。3.针对纯g-CN对可见光利用率不足的问题,通过光沉积法将金纳米颗粒负载在g-CN表面,利用贵金属特有的表面等离子体共振效应(SPR)产生局部电场增强复合材料对可见光的吸收能力,同时,肖特基结的构建促进了复合材料中光生载流子的转移,协同提高了复合材料对罗丹明B的光催化降解效率。其中,g-CN-Au-3复合材料在可见光照射60min后达到93%的罗丹明B降解效率。