{001}晶面高暴露比TiO2和Mn基催化剂的制备及降解挥发性有机污染物的研究

作     者：邓高雅 

作者单位：南昌大学 

学位级别：硕士

导师姓名：卢龙;陈定盛

授予年度：2022年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 080502[工学-材料学] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 

主      题：催化氧化 甲苯 苯乙烯 {001}晶面 

摘      要：自20世纪以来我国步入了工业强国行列,随之而来的就是日益严重的大气污染问题。在氮氧化物及颗粒物等污染物质得到有效控制的情况下,挥发性有机物的防控已成为我国大气环境领域现阶段的工作重点。本文首先通过对工业VOCs排放量贡献极大的纺织印染行业进行研究,分析产排污节点及污染物排放特征将有利于制定合理的VOCs管控措施。对纺织印染行业的VOCs排放特征进行研究完成之后,本文将选取甲苯和苯乙烯作为目标污染物进行催化氧化实验。催化氧化技术因其燃烧温度低,能耗少,效率高是目前运用最为广泛的VOCs处理技术。在近年来发展的过渡金属催化剂中锰系催化剂因其高效性而得到了越来越多的关注;TiO因其无毒、稳定性强、对活性组分的分散性好且价格低廉在催化氧化实验中经常当作载体。本研究使用气相色谱仪分析了硅烷SUMMA采样罐中采集到的广东省具有代表性的某纺织印染企业各车间污染物。并对印染过程中产生的挥发性有机化合物进行了成分分析,根据美国环境保护署建议的吸入风险评估程序对工人身体健康的影响进行评估。结果表明在印染过程中检测到的36种挥发性有机化合物中,卤代烃的种类最多,而芳烃的含量最高。OVOC中的丙酮,芳烃中的氯苯,芳烃中的甲苯和烷烃中的正己烷占据了绝大部分的臭氧生成潜势。致癌性和非致癌性疾病均超过了风险阀值。以HF为导向剂合成了{001}晶面高暴露比TiO-HF载体并采用浸渍法制备了Mn-Ce/TiO-HF催化剂;同时以冰醋酸代替HF制备以{101}晶面高暴露比的TiO-AC载体并制备了Mn-Ce/TiO-AC催化剂。比较了两种催化剂对甲苯和苯乙烯的降解效率发现Mn-Ce/TiO-HF催化剂性能优于Mn-Ce/TiO-AC催化剂。通过BET、XRD、O-TPD、H-TPR等的微观表征并结合活性实验结果进一步表明:当Mn-Ce/TiO-HF催化剂中Mn-Ce的活性金属负载量为18%:6%,焙烧温度为300℃且反应空速为48000h时达到最优。甲苯在实验温度为235℃时达到了98%的转化率,CO的最终选择性达到了85%;苯乙烯在实验温度为300℃时达到了98%的转化率,CO的最终选择性达到了84%。{001}晶面高暴露比TiO-HF载体能增加催化剂的比表面积,促进Mn-Ce之间的相互作用,提升了催化剂催化氧化活性。同时采用相同的方法制备了Mn-Co/TiO-HF催化剂,探讨了催化剂对甲苯与苯乙烯的降解效率,拓宽了以TiO-HF为载体的锰基催化剂。由于Mn、Co、Ti之间的相互作用,使得Mn-Co/TiO-HF催化剂相比于Mn/TiO-HF和Co/TiO-HF催化剂具有更多数量的晶格氧及更低的反应温度,这也将使Mn-Co/TiO-HF催化剂具有更好的解效率。本文通过对工业重点行业(印染行业)VOCs的研究与分析为今后的减排措施打下了基础,同时研发出了一种高效的以{001}晶面TiO高暴露比为载体的锰系催化剂。