多酸基复合物的合成及对尿酸和多巴胺的电化学检测研究

作     者：刘畅 

作者单位：佳木斯大学 

学位级别：硕士

导师姓名：沙靖全;王运良

授予年度：2022年

学科分类：1007[医学-药学(可授医学、理学学位)] 07[理学] 070302[理学-分析化学] 0703[理学-化学] 10[医学] 100701[医学-药物化学] 

主      题：多酸 二茂铁 石墨烯 电化学检测 生物小分子 

摘      要：目的多酸存在导电性较弱,比表面积较低等问题,极大地限制了其电化学检测性能的提高,因此利用多酸、金属离子、刚性有机配体、二茂铁和氧化石墨烯等利用自组装原理合成新型多酸基晶态复合物和多酸基多元复合物,并对其进行表征;期望通过对尿酸、多巴胺进行系统的电化学检测研究来期望获得方便、廉价、灵敏度高和选择性高的新型多酸基复合物。方法采用水热合成法制备新型晶态多酸基复合物和二茂铁/石墨烯/多酸三元复合物;采用X-射线单晶衍射,X-射线粉末衍射,X-射线光电子能谱,拉曼光谱,扫描电镜,红外光谱和氮气吸附脱附等对结构进行表征;使用三电极系统(玻碳电极为工作电极,铂丝为对电极和Ag/Ag Cl为参比电极),选择循环伏安法,差示脉冲伏安法、交流电阻抗法和安培法等检测手段评价复合物对尿酸和多巴胺的电化学检测性能。结果合成5种新型多酸基复合物,分子式分别为化合物1:H[Cu(bix)(PWO)](bix)·16HO(Cubix PW)化合物2:(Hbix)(PWO)·HO(bix PW)复合物3:Fc(100mg)-r GO-PMo(r GFP-1)复合物4:Fc(50 mg)-r GO-PMo(r GFP-2)复合物5:Fc(150 mg)-r GO-PMo(r GFP-3)。通过检测生物小分子对以上5种复合物进行电化学性能分析,研究发现化合物1和2对于尿酸分子表现出极好的检测活性,检测范围分别为2.5×10～6.79×10 M和2.5×10～6.99×10 M,检测限分别可达到4.97×10 M和2.56×10 M。复合物3、4和5均对多巴胺分子表现出良好的电催化活性,但复合物3电流反应最大,因此选用复合物3进行性能评价实验,结果表明该材料检测范围为1.0×10～9.3×10 M,检测限可达到3.75×10 M。结论本次实验通过水热合成法及自组装法合成了5种多酸基复合材料。化合物1和2在检测尿酸时展示出优异的电化学活性,归因于PW、Cu-bix/bix和螺旋结构的协同作用,其中PW能提供更快的电子转移和更多的活性中心,同时质子化bix配体和多酸之间的氢键和弱相互作用亦增强尿酸电化学响应;通过对复合物3,4,5的检测性能比较,发现三元复合物的电化学检测性能均强于二元配合物以及单体,归因于多酸能够进行多电子氧化还原,氧化石墨烯增大电活性面积和导电性和二茂铁能够快速转移电子,同时我们能够发现三种组分之间的协同作用以及质量比对于复合物的电催化活性有一定的影响。