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二茂铁改性壳聚糖气凝胶的制备及对甲基蓝染料的吸附降解性能

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印染 2024年第5期50卷 6-11页

作者：安鹏云赵善娟张永民上海碳远新材料有限公司上海201508 江南大学化学与材料工程学院江苏无锡214122

以壳聚糖、二茂铁、聚乙烯亚胺为原料,制备了二茂铁改性壳聚糖气凝胶(PFcCS气凝胶)。通过FT-IR和SEM对其进行表征,并研究了其对甲基蓝(Methyl Blue,BS)染料的吸附降解性能。结果表明:在50℃、pH=6、c(BS)=300 mg/L的条件下,气凝胶对甲... 详细信息

以壳聚糖、二茂铁、聚乙烯亚胺为原料,制备了二茂铁改性壳聚糖气凝胶(PFcCS气凝胶)。通过FT-IR和SEM对其进行表征,并研究了其对甲基蓝(Methyl Blue,BS)染料的吸附降解性能。结果表明:在50℃、pH=6、c(BS)=300 mg/L的条件下,气凝胶对甲基蓝的吸附量可达263.2 mg/g;吸附以单层吸附为主,符合伪二级动力学方程,最大吸附量为1010.1 mg/g;吸附剂5次脱附循环使用后对甲基蓝的去除率仍为初始去除率的90%。另外,在pH=4、吸附时间60 min的条件下,甲基蓝的降解率达到90%,表明在双氧水的存在下,PFcCS气凝胶能够高效降解有机污染物。

关键词：气凝胶壳聚糖二茂铁甲基蓝吸附芬顿效应

钯催化不对称碳氢键活化合成平面手性二茂铁磺酰胺化合物

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有机化学 2024年

作者：张朝威徐兵斌刘文龙赵敬段伟良扬州大学化学化工学院内蒙古大学化工学院

研究了钯催化下N-(2-溴芳基)-N-烷基二茂铁磺酰胺分子内不对称C-H键芳基化反应，以优异的收率和最高90%的ee值合成了一系列新型的平面手性二茂铁磺酰胺化合物。

关键词：钯催化平面手性二茂铁磺酰胺 C-H键活化

二茂铁功能化的金属有机大环模拟氢化酶光催化硝基还原

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无机化学学报 2022年第12期38卷 2469-2478页

作者：张靖杨阳魏忠景旭段春迎大连理工大学张大煜学院大连116024

使用二茂铁构筑了2个新型金属有机大环:M_(Cu)和M_(Fe)。2个大环化合物有效猝灭了有机染料的荧光,并可触发光致电子转移。较低的还原电位导致M_(Cu)在光催化质子还原和硝基还原2个反应中表现出更好的催化性能。底物的大尺寸导致硝基还... 详细信息

使用二茂铁构筑了2个新型金属有机大环:M_(Cu)和M_(Fe)。2个大环化合物有效猝灭了有机染料的荧光,并可触发光致电子转移。较低的还原电位导致M_(Cu)在光催化质子还原和硝基还原2个反应中表现出更好的催化性能。底物的大尺寸导致硝基还原过程的效率降低。用Michaelis‑Menten机理对光催化体系进行了验证,揭示了底物与催化剂之间相互作用的重要性。

关键词：金属有机大环二茂铁光催化超分子 Michaelis-Menten机理

二茂铁功能化的两例镉金属有机框架材料的合成、结构和表征

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化学学报 2022年第3期80卷 249-254页

作者：张容柳江萍朱子怡陈淑妹王飞张健福州大学化学学院福州350108 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002

含有二茂铁单元的1,1'-二茂铁二羧酸(H_(2)FcDCA)是构筑具有氧化还原活性的金属有机框架(MOFs)的理想配体,然而由于其不可控的配位模式和扭转角,目前基于H_(2)FcDCA的配合物的合成仍然具有挑战性.本工作中,利用H_(2)FcDCA与Cd^(2+)反应... 详细信息

含有二茂铁单元的1,1'-二茂铁二羧酸(H_(2)FcDCA)是构筑具有氧化还原活性的金属有机框架(MOFs)的理想配体,然而由于其不可控的配位模式和扭转角,目前基于H_(2)FcDCA的配合物的合成仍然具有挑战性.本工作中,利用H_(2)FcDCA与Cd^(2+)反应合成了2个新颖的MOFs.化合物1中,镉中心被FcDCA和4,4'-联吡啶(bpy)桥连形成二维层.在该体系中引入草酸则实现了三维框架的构筑(化合物2).和1不同,2中具有双核Cd_(2)单元,该单元通过bpy和草酸连接形成具有金刚石型拓扑的框架,FcDCA同时作为功能单元和孔分割配体.这2个化合物都表现出可见光吸收、光电流响应和典型的二茂铁氧化还原特性,这些特性使其在光电催化方面具有潜在的应用前景.

关键词：金属有机框架单晶结构光电流循环伏安二茂铁

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手性噁唑啉二茂铁化合物结构与合成方法

有机化学 2022年第8期42卷 2364-2375页

作者：戴力徐迪毛翼斐朱嘉琦杨梦娇华北水利水电大学环境与市政工程学院郑州450046

手性噁唑啉二茂铁及相应过渡金属络合物是近二十年来不对称合成反应中标志性的催化剂之一,噁唑啉二茂铁合成是获得这类高活性及立体选择性催化剂的重要结构基础.梳理了以噁唑啉二茂铁为基本结构的典型衍生物种类,综述了近期多种噁唑啉... 详细信息

手性噁唑啉二茂铁及相应过渡金属络合物是近二十年来不对称合成反应中标志性的催化剂之一,噁唑啉二茂铁合成是获得这类高活性及立体选择性催化剂的重要结构基础.梳理了以噁唑啉二茂铁为基本结构的典型衍生物种类,综述了近期多种噁唑啉二茂铁的实用合成方法,同时指出开发新型噁唑啉二茂铁化合物面临的挑战和发展方向.

关键词：噁唑啉二茂铁手性配体成环反应

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二茂铁-三唑席夫碱的制备及性能研究

功能材料 2022年第7期53卷 7222-7226页

作者：张腾尚岩田晟吉孙常雁燕红张桂玲哈尔滨理工大学材料科学与化学工程学院哈尔滨150040

三唑类化合物作为含氮杂环的重要组成部分而得到广泛的应用。二茂铁是过渡金属络合物的代表,其特定的结构使其兼具配体和过渡金属的双重性质,有着非常广阔的应用前景。合成不同基团取代的1,2,4-三唑化合物,然后与二茂铁甲醛发生缩合反... 详细信息

三唑类化合物作为含氮杂环的重要组成部分而得到广泛的应用。二茂铁是过渡金属络合物的代表,其特定的结构使其兼具配体和过渡金属的双重性质,有着非常广阔的应用前景。合成不同基团取代的1,2,4-三唑化合物,然后与二茂铁甲醛发生缩合反应生成新型席夫碱化合物。利用FT-IR、紫外、^(1)H NMR等手段对化合物进行表征,并研究了不同取代基团对导电性能以及抗菌性能的影响。结果表明,不同取代基团的席夫碱化合物导电性差异较大,可以通过连接不同取代基团对席夫碱化合物导电性进行调控;同时所制备的化合物对大肠杆菌和金黄色葡萄求球菌均具有一定的抗菌性能,推测化合物的抗菌活性与取代基团有一定的关系。

关键词：二茂铁 1,2,4-三唑化合物席夫碱导电性抗菌性

二茂铁修饰的芳胺稀土苄基配合物的合成、结构及其对ε-己内酯的催化性能

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二茂铁修饰的芳胺稀土苄基配合物的合成、结构及其对ε-己内酯的...

作者：钟逸宁波大学

学位级别：硕士

本文利用二茂铁修饰的芳胺辅助配体,采用烷基消除反应策略,合成并表征了一系列二茂铁修饰的芳胺基稀土苄基配合物,探究了这些稀土配合物的氧化还原调控能力和对ε-己内酯的“开关”聚合性能。主要内容如下:1.设计合成了一系列二茂铁修... 详细信息

本文利用二茂铁修饰的芳胺辅助配体,采用烷基消除反应策略,合成并表征了一系列二茂铁修饰的芳胺基稀土苄基配合物,探究了这些稀土配合物的氧化还原调控能力和对ε-己内酯的“开关”聚合性能。主要内容如下:1.设计合成了一系列二茂铁修饰的芳胺配体:Fc NH（3,5-MeCH）(HL),Fc NH（2,4,6-MeCH）(HL),Fc CHNHCH（HL）,Fc CHNH（2,6-MeCH）(HL),Fc（3,5-PrCH）NHCH（HL）,通过核磁共振氢谱、碳谱对这些配体进行了表征。2.采用烷基消除反应策略,将芳胺配体HL-HL与等当量的三苄基稀土化合物反应,得到了一系列二茂铁修饰的芳胺基稀土苄基配合物:[Fc N（3,5-MeCH）]Sc（CHCHNMe-o）（1）,[Fc N（2,4,6-MeCH）]Sc（CHCHNMe-o）（2）,（Fc CHNCH）Sc（CHCHNMe-o）（3）,[Fc CHN（2,6-MeCH）]Sc（CHCHNMe-o）（4）,[Fc CHN（2,6-MeCH）]Y（CHCHNMe-o）（5）,[Fc（3,5-PrCH）NCH]Y（CHCHNMe-o）（6）;通过复分解反应策略,合成了二茂铁修饰的四甲基环戊二烯基稀土苄基配合物（Fc CMe）Ln（CHCHNMe-o）(Ln=Sc（7）,Y（8）)。通过核磁共振氢谱、碳谱对这些配合物进行了表征,并对配合物1和配合物7进行了X-射线单晶衍射测试,确定了它们的空间结构。3.通过循环伏安法研究了配合物1-8的电化学行为和氧化还原可逆性。在外加氧化剂Ag BF和还原剂Co Cp的刺激下,配合物6二茂铁基团中铁的价态可以在Fe（Ⅱ）和Fe（Ⅲ）间可逆转换。4.配合物6、8对于ε-己内酯的聚合性能具有活性聚合特征。另外,配合物6被Ag BF氧化后对ε-己内酯聚合催化聚合活性受到抑制,聚合速率减弱为还原态聚合速率的约1/3,在聚合体系中再加入还原剂Co Cp,聚合速率得以复原。配合物6在氧化还原调控聚合过程中对于ε-己内酯聚合反应均为可控聚合,且聚合反应只存在单一活性中心。

关键词：二茂铁芳胺辅助配体稀土金属配合物 ε-己内酯氧化还原调控

二茂铁掺杂金属有机框架衍生碳基复合材料的制备及其吸波性能研究

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二茂铁掺杂金属有机框架衍生碳基复合材料的制备及其吸波性能研究

作者：任书宁浙江大学

学位级别：硕士

随着科技的进步,电磁波技术的应用越来越广泛,随之而来的电磁辐射也日益加重,其对精密仪器的运行以及人们的身体健康都可能产生不利影响。因此,需要高性能的吸波材料对电磁波进行屏蔽。金属有机框架(MOFs)材料由于其质量轻、结构易调节... 详细信息

随着科技的进步,电磁波技术的应用越来越广泛,随之而来的电磁辐射也日益加重,其对精密仪器的运行以及人们的身体健康都可能产生不利影响。因此,需要高性能的吸波材料对电磁波进行屏蔽。金属有机框架(MOFs)材料由于其质量轻、结构易调节、孔隙率高等优点在吸波领域受到了广泛的关注。本论文制备了 3种二茂铁掺杂的MOFs,高温热解后得到兼具磁性和导电性的多孔碳基复合材料,对其组成、结构和吸波性能进行了研究,并对其可能的吸波机理进行了讨论。(1)用“一锅法”制备了 2种Fc-ZIF-67-x复合材料,并以ZIF-67作为空白对照组,将它们作为前驱体分别在700℃、800℃和900℃下热解后得到6种Fe-Co@CN-x-T复合材料和3种Co@CN-T对照样品。通过TEM和EDS mapping对所的材料的形貌结构进行了表征,通过XRD、ICP和XPS对其组成成分进行了分析,通过Raman表征了材料的石墨化程度,通过N2-吸附脱附测试了其孔隙率和比表面积,用VSM测得了其磁滞回线。将不同含量的Fe-Co@CN-1-800填充在石蜡中制备了系列测试样品,用矢量网络分析仪测试吸波性能后,确定了最佳填料含量为20 wt%。性能最佳样品为Fe-Co@CN-0.25-800,由于良好的导电性、磁性以及较高的孔隙率,当厚度为2.5 mm时,其RLmin值达-19.43 dB。(2)用“一锅法”制备了 Fc-ZIF-8@ZIF-67-0.25 和 Fc-ZIF-8@ZIF-67-1,并将ZIF-8@ZIF-67 作为空白对照组,将 Fc-ZIF-8@ZIF-67-0.25 分别在 700℃、800℃和900℃下热解后得到3种Fe-CN@CoCN-0.25-T复合材料样品,将ZIF-8@ZIF-67和Fc-ZIF-8@ZIF-67-1分别在800℃下高温热解后得到CN@CoCN-800和Fe-CN@CoCN-1-800 复合材料。通过 TEM、EDS、XRD、SAED、HRTEM、ICP、XPS、Raman、VSM和N2-吸附脱附对样品进行了表征,用矢量网络分析仪对材料的电磁参数进行了测试,探讨了热解温度和Fc掺杂量的影响。发现复合材料具有良好的导电性和磁性,中空结构和Zn的挥发进一步增加了孔隙率,丰富的异质界面和偶极子增强了介电损耗。当厚度为4.0 mm时,Fe-CN@CoCN-0.25-700的RLmin值在5.76 GHz时达-42.27 dB;而厚度仅为2 mm时,其有效吸收带宽达4.96 GHz。此外,Fe-CN@CoCN-0.25-800也具有良好的吸波性能,当厚度为2mm时,其RLmin值在12.56GHz时达-40.78dB,有效吸收带宽达4.49GHz。(3)以 Fc-ZIF-8@CoZn-ZIF 为前驱体,在 700℃、800℃和 900℃下将其热解后制备了 3种Fe-CoZnCN-T复合材料样品。利用TEM、EDS、XRD、Raman、N2-吸附脱附和VSM对样品进行了表征,用矢量网络分析仪测试了其电磁参数。当Fe-CoZnCN-T复合材料以30 wt%的填料含量混合在固体石蜡中时,Fe-CoZnCN-700因其合适的介电常数和磁导率值而具有良好的阻抗匹配能力和电磁波损耗能力,表现出优异的吸波性能,当匹配厚度仅为2 mm时,其RLmin在频率为15.20 GHz时达-61.95 dB,有效吸收带宽为5.42 GHz。

关键词：金属有机框架二茂铁碳基复合材料电磁波吸收

二茂铁—三唑席夫碱-MoS2功能材料的研制

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二茂铁—三唑席夫碱-MoS2功能材料的研制

作者：张腾哈尔滨理工大学

学位级别：硕士

二茂铁作为过渡金属络合物的代表,其特定的结构使其兼具配体和过渡金属的双重性质,在各领域有着非常广阔的应用前景。另外,作为过渡金属硫化物典型代表的二硫化钼(MoS),在剥离时表现出独特的性质,如特殊的能带结构和高载流子迁移率。利... 详细信息

二茂铁作为过渡金属络合物的代表,其特定的结构使其兼具配体和过渡金属的双重性质,在各领域有着非常广阔的应用前景。另外,作为过渡金属硫化物典型代表的二硫化钼(MoS),在剥离时表现出独特的性质,如特殊的能带结构和高载流子迁移率。利用二茂铁衍生物对MoS纳米材料进行功能化修饰,对于拓展MoS纳米材料的应用范围具有非常重要的研究价值。本文首先以四种芳甲酸乙酯为起始原料,先后与水合肼、KOH、CS反应合成了不同基团取代的1,2,4-三唑化合物(4a-4d),并将其作为“桥梁”连接二茂铁与MoS,利用IR、H NMR、SEM对化合物进行表征。其次,将化合物(4a-4d)与二茂铁甲醛发生缩合反应得到二茂铁-三唑席夫碱化合物(5a-5d),利用IR、H NMR、SEM对化合物进行表征,证明席夫碱化合物制备成功。然后,利用锂离子插层法对MoS进行剥层,并将其与化合物(5a-5d)利用S空位化学接枝方式进行共价功能化得到了二茂铁-三唑席夫碱-MoS功能材料(6a-6d)。通过XPS、SEM、EDS对其进行表征,证明化合物(5a-5d)成功地共价接枝到剥层MoS表面。最后,对化合物(5a-5d)以及功能材料(6a-6d)的导电性进行了测试与分析。结果表明,剥层MoS共价功能化后材料的导电性有了明显的提高,并且不同取代基团的材料导电性差异较大,可以通过连接不同取代基团对材料导电性进行调控。化合物(4a-4d)、化合物(5a-5d)以及功能材料(6a-6d)的抗菌性能实验结果表明,三类材料对大肠杆菌和金黄色葡萄球菌均具有一定的抗菌性,其中卤素原子Cl取代的化合物4d、5d及6d抗菌效果最佳。这表明二茂铁席夫碱的加入,使得剥层MoS的导电性和抗菌性得到了明显的提升。

关键词：三唑化合物二茂铁二硫化钼导电性抗菌性