基于三蝶烯复合光催化剂的合成及其光催化性能的研究

作     者：朱元元 

作者单位：常州大学 

学位级别：硕士

导师姓名：梁倩

授予年度：2022年

学科分类：081704[工学-应用化学] 081705[工学-工业催化] 07[理学] 070304[理学-物理化学(含∶化学物理)] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 0703[理学-化学] 

主      题：三蝶烯微孔聚合物 光催化 异质结构 CO2还原 产氢 

摘      要：随着工业的迅猛发展,不可再生能源如煤和石油等化石燃料被过度消耗,环境问题也因此变得越来越严重,比如雾霾以及温室气体的产生。太阳能作为一种可再生能源,通过光催化技术可以将其转化成清洁的化学能,在新能源的开发和利用以及保护环境方面有着很大的潜能。有机多孔聚合物有着较大的比表面积、丰富的微孔结构被广泛地应用于光催化研究中。本论文以三蝶烯为原料,通过取代、还原以及Suzuki偶合反应合成了三蝶烯微孔聚合物TCP,将TCP与无机半导体复合构筑多种异质结,异质结的形成提升光生电子和空穴的分离效率,显著增强复合催化剂的光催化CO还原和产氢性能。具体探究内容如下:(1)CsPbBrNCs/TCP复合光催化剂的合成及其光催化CO还原性能的研究。首先通过油浴法合成CsPbBrNCs,将其与Suzuki反应制备的TCP复合,成功合成了CsPbBrNCs/TCP。通过活性对比,筛选出最佳复合材料为10%-CsPbBrNCs/TCP(CsPbBrNCs和TCP的质量比为1:10)。在可见光照射下,不加任何牺牲剂的情况下,10%-CsPbBrNCs/TCP的CO还原为CO和CH的速率分别为6.91μmol·h·g和2.87μmol·h·g。(2)ZnInS/TCP复合催化剂的制备及其光催化产氢性能的研究。合理设计了一种新颖的分层异质结构,通过Suzuki偶联反应在ZnInS上原位生长三蝶烯共价聚合物(TCP)。实验结果表明,采用自组装合成策略将高BET表面积(903 m·g)的非晶TCP嵌入到2D ZnInS纳米片上,具有独特的分层结构、高比表面积和紧密的界面接触。基于良好的异质结结构,ZnInS/TCP-2的可见光产氢率可达到1432.8μmol·h·g,是纯的ZnInS的9倍以上。ZnInS/TCP的析氢能力增强主要来自于可见光吸收增强、匹配良好的能带结构和有效的电子转移。(3)TCP@CdZnS光催化剂的制备及光催化产氢性能研究。首先通过热溶剂法合成了棒状的CdZnS,然后在CdZnS上原位生长三蝶烯多孔聚合物,制备了核壳结构的TCP@CdZnS。在可见光的照射下,将其用于水和海水的产氢性能研究。实验结果发现TCP@CdZnS-3表现出最高产氢活性81.93 mmol·h·g(93.88 mmol·h·g海水),AQE值也达到了21.2%(22.63%海水)。