金刚石微粉在高压下的结构与性质

作     者：白旭东 

作者单位：吉林大学 

学位级别：硕士

导师姓名：李红东

授予年度：2022年

学科分类：081702[工学-化学工艺] 07[理学] 070205[理学-凝聚态物理] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 0702[理学-物理学] 

主      题：高温高压 金刚石微粉 非晶碳 碳原子键合 触媒 

摘      要：非晶态固体材料的内部原子呈无规则排列(长程无序,短程或中程有序),具有各向同性、高硬度和高粘滞系数等特点,引起了人们的广泛研究。碳原子相互之间可以sp、sp和sp三种杂化形式结合,因而存在多种结构的非晶碳,尤其以高比例sp键合所形成的非晶碳(a-C)材料,其硬度与天然金刚石相当,使非晶碳材料的研究成为热门。目前,大多数非晶碳研究都集中于非晶碳薄膜材料。由于非晶碳膜的内应力较大,薄膜和基底之间会出现剥落现象,制约了非晶碳薄膜材料的应用。高温高压(HPHT)合成非晶碳块材有效避免了薄膜脱落问题,但目前高比例sp键合的非晶碳合成压力条件过高(大于20 GPa),且合成样品体积较小,不利于对其各项物理性质测试分析。本论文以金刚石微粉为原料,通过添加触媒,利用大腔体高压压机合成透明的毫米级非晶碳,并对其结构和性质进行了表征。主要结果如下:(1)分别在压力6 GPa和10 GPa条件下合成了红褐色半透明的非晶碳块体,几何尺寸达到了1 mm×2 mm。通过XRD、Raman、HRTEM等测试样品的结构与性质。样品的HRTEM图像中不仅发现了非晶相,还有非晶体包裹的纳米晶体。(2)非晶碳样品的紫外可见光吸收测试结果表明,其光学带隙达到2.45 e V,与最近有关高sp含量非晶碳带隙的报道(1.85-2.79e V)接近。(3)XPS测试结果显示,样品中存在大量sp键合碳原子,这是由于金刚石微粉在高温高压条件下转化为石墨后的残留,因而需要进一步优化合成条件和原料,从而减小样品中sp键合碳原子含量。(4)不添加触媒时,金刚石微粉经高温高压处理后未合成出透明的样品。说明添加触媒是在较低压力和温度条件下制备合成非晶碳材料的重要性。本论文利用金刚石微粉在相对较低的温压条件下合成了非晶碳材料,为制备高比例sp键合的非晶碳块体提供了一个新的研究思路。