利用金属盐制备高比表面积的ZIF材料衍生的NPC及NPC的吸附应用

作     者：赵邦垚 

作者单位：长春工业大学 

学位级别：硕士

导师姓名：李亚丰

授予年度：2022年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 081702[工学-化学工艺] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

主      题：沸石咪唑酯骨架材料 纳米多孔炭 高比表面积 染料吸附 

摘      要：染料废水对人类和水生生物都是有毒和致癌的。吸附技术作为一种简便有效的去除水溶液中染料的方法,已被广泛应用了几十年。许多研究人员试图寻找或设计染料吸附的替代材料。沸石咪唑酯骨架材料（ZIFs）具有比表面积高、孔隙率高、热化学稳定性好和可定制的结构多样性等固有优势,为制备具有不同结构和不同装饰的多孔炭材料提供了无限可能。ZIFs衍生的纳米多孔炭材料（NPCs）继承了ZIFs的比表面积大和孔隙率高的优点,可用于吸附环境中的污染物,近年来引起了人们的广泛关注。本实验首先通过室温合成法合成ZIF-8,然后采用等体积浸渍法制备出前驱体金属盐@ZIF-8,将其在惰性气体氛围下利用管式炉在800～1000℃高温煅烧得到ZIF-8基纳米多孔炭材料。通过氮气吸附脱附分析表明Zn Cl2的负载才能显著增加ZIF-8基纳米多孔炭的比表面积,通过改变温度和Zn Cl2的负载量,NPC-0.5-1000和NPC-1-1000的比表面积分别能够达到2780 m2/g和2866 m2/g,孔体积分别能达到0.63 cm3/g和0.64 cm3/g,表明制得的高比表面积的ZIF-8基纳米多孔炭的最佳炭化温度为1000℃、Zn Cl2的最佳负载量为0.5 g。通过XRD分析,表明制得的ZIF-8具有高结晶度并且是单一纯相,制得的ZIF-8基纳米多孔炭为无定形炭;通过SEM分析,NPC-0.5-1000和NPC-1-1000形貌大致为球形颗粒状的结构,并且呈现出堆积的态势;通过FTIR分析,NPC-1-1000吸附Rh B属于孔内吸附;通过XPS分析,NPC-1-1000中含有的吡啶氮有利于吸附的发生。在吸附实验中,以NPC-1-800、NPC-0-1000、NPC-1-900、NPC-0.5-1000和NPC-1-1000为吸附剂,通过对比并选择了罗丹明B（Rh B）作为吸附质,六种影响因素显示:吸附剂的最适投加量为0.01 g;p H控制在6时,可以提高吸附效果,获得最大吸附量;NPC-0.5-1000和NPC-1-1000在吸附刚开始的3-5 min吸附量能达到2000 mg/g;随着温度的升高,纳米多孔炭的吸附量也在增加,吸附反应是一个吸热反应;随着K+和Cl-浓度的增加,吸附量有些许增加。ZIF-8基纳米多孔炭吸附机理可以用Langmuir等温线模型对其进行解释。NPC-1-800、NPC-1-900、NPC-0.5-1000和NPC-1-1000对于Rh B的吸附遵循拟二级动力学模型,NPC-0-1000对于Rh B的吸附遵循拟一级动力学模型。通过5次循环实验,NPC-1-1000具有良好的可循环再生性。NPC-1-1000的最大吸附量能够达到5177 mg/g。