多功能TPU基多孔整体材料构筑及其油水分离特性研究

作     者：史玉涛 

作者单位：郑州大学 

学位级别：硕士

导师姓名：王波

授予年度：2021年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 07[理学] 070205[理学-凝聚态物理] 08[工学] 080501[工学-材料物理与化学] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 0702[理学-物理学] 

主      题：多孔整体材料 磁性 Fe3O4纳米粒子 MXene纳米片 超疏水 光热转换 原油吸附 

摘      要：随着全球工业的高速发展,各国对石油和化工产品的需求量与日俱增,与之而来的海上溢油和有机化学品泄漏事故频发,对人类赖以生存的水资源和生态环境造成极其严重的破坏。快速、便捷环保地从污染水体中去除油污和工业有机废水是解决水体污染的根本方法。目前常见的油性污水处理方法主要分为浮选、固化剂、原位燃烧、生物修复等,但上述方法大多成本昂贵、效率低、能耗大且会造成二次污染。物理吸附材料因具有环境友好、成本低、操作简单、油品可回收等优点,成为油水分离领域研究的热点之一。聚合物基多孔整体材料是一种具有三维连通多孔结构的新型块体材料,凭借自身高孔隙率、大比表面积、疏水亲油等特点,作为油吸附剂展现出优异的油水分离能力。然而,吸附材料不易回收和无法吸附高粘度原油等不足使材料在油水分离应用方面受到极大制约。鉴于此,本文旨在开发多功能聚合物基多孔整体材料,通过赋予材料特殊的功能性,克服实际油水分离应用中的性能限制并拓展其应用范围。首先,采用热诱导相分离法(TIPS)制备热塑性聚氨酯(TPU)多孔整体材料,作为三维多孔油吸附剂的柔性基体。再以FeO纳米粒子作为表面磁性层材料,基于浸涂法(聚多巴胺粘附)及后续氟硅烷疏水改性(三甲氧基(1H,1H,2H,2H-十七氟癸基)硅烷,FAS),构筑磁性超疏水TPU/FeO@FAS多孔整体材料,并对复合材料的微观结构、磁学性能和油水分离性能进行了细致的表征分析。研究结果如下:(1)FeO纳米粒子的引入赋予了TPU多孔整体材料优良的磁性性能,在外加磁场作用下,可以实现油吸附材料的磁力驱动和快速回收;(2)磁性TPU/FeO@FAS多孔整体材料呈现三维连通分级多孔结构,拥有较宽的孔径分布范围,FeO纳米粒子均匀包覆在多孔骨架表面;(3)磁性TPU/FeO@FAS多孔整体材料的水接触角为153,油接触角为0,展现出优越的超疏水/超亲油特性,能够选择性分离不同的低粘度油/有机溶剂,同时展现出高的饱和吸附能力(6.0-41.1 g g);(4)磁性TPU/FeO@FAS多孔整体材料在经过循环压缩1000次后仍保持良好的超弹性和耐疲劳性,采用简单挤压的方式来循环吸附和回收油/有机溶剂,展示了出色的循环使用性能;(5)得益于样品本身良好的力学性能,磁性TPU/FeO@FAS多孔整体材料能够利用泵辅助吸附装置快速连续的选择性吸附水面浮油和有机溶剂。然后,以纯TPU多孔整体材料作为柔性多孔基体,光热转换性能优异的MXene(TiCT)纳米片作为表面光热层材料,制备出具有光热效应的超疏水TPU/MXene@FAS多孔整体材料,对材料的微观结构、光热转换能力和太阳能驱动原油/水分离性能进行了深入研究。研究结果表明:(1)TPU/MXene@FAS多孔整体材料拥有三维连通分级多孔结构和高孔隙率(88%),水接触角为156,油接触角为0,呈现出良好的油水分离选择性;(2)紫外-可见-近红外吸收光谱分析结果显示,TPU/MXene@FAS多孔整体材料具有优异的全太阳光谱吸收能力(光波长范围200-2500 nm),光吸收率高达96%;(3)TPU/MXene@FAS多孔整体材料展现出优良的光热转换效率,在模拟太阳光照条件下(1.0 k W/m),材料顶部表面在1 min内即可自加热升温至69.7℃,最高平衡温度为80.5℃(5 min);(4)在太阳光照条件下,TPU/MXene@FAS多孔整体材料能够快速吸附高粘度原油。这是由于复合多孔整体材料凭借自身光热转换机制将吸收太阳光直接转化为热能,材料迅速升温并传递热量给接触原油致使其粘度下降,显著提高了原油在多孔结构中的流动性和扩散速率所致;(5)借助泵辅助连续吸附装置,原油吸附速率与无光照条件相比提高16.7倍,吸油流量达到352.36 kg m h,可以实现高粘度原油的高效选择性分离。