高性能AlN粉体合成、特性及成瓷验证

作     者：魏鑫 

作者单位：合肥工业大学 

学位级别：硕士

导师姓名：汤文明

授予年度：2019年

学科分类：08[工学] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 080502[工学-材料学] 

主      题：碳热还原氮化法(CRN) AlN粉体 中间相产物 AlN陶瓷 第二相 

摘      要：现代电子技术正处于快速发展时期,微电子及电力电子器件朝着小型化、集成化、高功率密度、高可靠性等的方向发展,对电子器件散热能力提出更高的要求。AlN陶瓷具有热导率高,介电损耗和介电常数低,绝缘性能良好以及与Si、Ga As等半导体材料相匹配的热膨胀系数,机械性能优良,安全无毒等优点,已成为各种电力电子器件中应用最广的电子封装材料之一。高性能AlN陶瓷基板的制备当然离不开高品质AlN粉体原料,高品质AlN粉体的开发具有极其重要的理论研究与实际应用价值。本文以高纯AlO粉体、纳米碳黑为原料,采用碳热还原氮化法(Carbothermal reduction nitriding process,简称CRN)合成AlN粉体,研究合成过程中前驱体的特性、煅烧产物的合成条件和脱碳过程,探讨其热力学过程;研究AlN粉体合成过程中可能存在的中间相产物及其形成机理,据此改进CRN工艺;比较研究不同品质AlN粉体制备AlN陶瓷基板性能和结构,考察粉体中O、C含量变化对陶瓷结构与性能的影响。CRN合成AlN粉体过程中,360℃排胶2h制备多孔前驱体,孔隙有助于合成过程中气体交换扩散,促进后续反应进行。从热力学角度,煅烧温度达到1650℃以上,AlN合成反应即可进行,煅烧温度提高至1700℃,反应的热力学驱动力增大,有利于反应充分进行。正交试验结果表明,脱碳温度对脱碳影响最大,其次为进料速率,多孔前驱体在1700℃下煅烧12h,然后在温度为700℃、V(Air):V(N)=1:0、进料速率为4 kg/h的条件下脱碳,得到O、N、C含量分别为0.77 wt%,33.42 wt%和323×10,平均粒径为1.36μm的AlN粉体。CRN合成AlN粉体过程包含CO还原气氛下AlO的还原及还原产物再与N反应形成AlN两个子过程。反应过程中可能生成的AlCO中间相产物,是导致AlN粉体O、C杂质含量升高的主要因素。热力学计算推导出平衡条件下各个反应的P函数式,绘制1700℃下相平衡状态图,探明中间相产物AlCO生成机理。据此,通过提高N流量,促进反应向生成AlN方向进行,有效地抑制了AlCO中间相产物形成。以CRN法合成不同品质AlN粉体为原料,常压烧结制备的AlN陶瓷基板中的AlN晶粒发育完全,结合紧密,YAlO(YAG)等第二相颗粒在AlN晶界随机分布。随着AlN粉体中O、C含量的增加,AlN晶粒尺寸减小,第二相的含量增加,AlN陶瓷基板热导率下降,抗弯强度提高。采用33.6 wt%N,0.85 wt%O及463×10C的AlN粉体制备的AlN陶瓷基板热导率为176.3 W/(m·K),达到国际先进水平。