大气压脉冲放电产生臭氧及其污水脱色处理研究

作     者：武晨瑜 

作者单位：东华大学 

学位级别：硕士

导师姓名：郭颖

授予年度：2021年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 080901[工学-物理电子学] 0809[工学-电子科学与技术（可授工学、理学学位）] 08[工学] 

主      题：臭氧 低温等离子体 介质阻挡脉冲放电 等离子体诊断 纺织污水 

摘      要：臭氧是一种在医学、农业、化工、食品等行业都有着广泛应用的强效氧化剂、除臭剂、杀菌剂,主要通过氧气放电的手段制取。介质阻挡放电产生的大气压低温等离子体具有低价、高效、环保、温度较低等特征,因此用大气压低温等离子体制备臭氧是工业领域臭氧的主要生产制造手段之一,至今已有上百年历史,目前我国的等离子体臭氧发生器技术仍落后于世界水平,在产率及浓度上都难以达到高标准,因此臭氧发生器技术的研究与改进至今仍是等离子体科学领域的热点之一。本文中将采用介质阻挡放电器作为臭氧发生器的反应腔体,利用外接脉冲电源,以纯氧作为原料气体进行放电,从而稳定地产生高浓度臭氧。随后通过改变脉宽、电压峰值、重复频率等脉冲参数,得到不同浓度的臭氧产物,并通过研究介质阻挡放电等离子体的电学参数、电流电压波形、高能电子分布状况等特征来讨论脉冲放电参数对于生成臭氧浓度的影响。由于促进臭氧生成的高能电子,促进臭氧分解的低能电子以及臭氧的热分解三者共同存在,在改变脉冲的脉宽时,收到脉冲放电特性的影响,产生的臭氧会随着脉宽的增大呈现先增大后减小的变化规律,在0-1μS的脉宽范围内,臭氧浓度与脉宽呈现正相关,在脉宽1μS时可达到浓度最大值128 g/Nm,而在脉宽大于1μS后,浓度会随着脉宽的增大而逐步降低,在电源所能达到的最大脉宽75μS处,臭氧浓度会低至32 g/Nm。在改变脉冲的重复频率时,在脉宽小于20μS的范围内,臭氧浓度会与频率呈现正相关,在30 k Hz下生成的臭氧浓度最高可达150g/Nm,但这一频率下生成的臭氧浓度会随着脉宽的升高而迅速降低,相反5 k Hz、10 k Hz频率下的臭氧浓度最大值虽然更低,但其受到脉宽变化的影响也不太明显,其中10 k Hz下的产物浓度随脉宽增大而下降的速率适中,5 k Hz的下降速度则比较缓慢。当脉宽增大到一定程度后,便会出现高频率时的臭氧浓度小于低频率的情况。进一步的研究表明,在外界输入相同能量、发生相同次数放电的情况下,更大的重复频率会导致产生的臭氧浓度累加量降低,即频率的升高会导致制造臭氧的能量利用率降低,这与两个相邻脉冲周期之间的相互影响有着密切的关系。使脉冲峰值电压发生变化时,因为约化电场强度等越来越大,同时自由电子能量不断上涨,臭氧浓度首先会随着电压的升高而逐渐升高,而其后由于电流的热效应导致的臭氧分解速率升高,浓度会在到达一个饱和值后趋于平稳,最终在电压超过5 k V后随着电压升高而逐渐降低。饱和浓度会受到脉宽大小的影响,但变化幅度并不大,整体保持在125-150 g/Nm之间,与之形成对比的是在2-4 k V的低电压时,脉宽大小对于臭氧浓度的影响十分明显。最后本文还讨论了不同浓度臭氧对纺织印染污水的脱色处理效果,得出结论:不同浓度的臭氧在分解染剂亚甲基蓝时有着不同的速率,浓度越大,分解速率越快,单位时间内达到的脱色率也越大。在而各种浓度下的臭氧经过一定的时间,最终都可以令印染污水的脱色率达到97-98%的固定饱和值。如156.3 g/Nm的臭氧可以在15分钟之内让污水达到最大脱色率,但对于103 g/Nm的臭氧,所用时间则要超过20分钟,当臭氧浓度低于50 g/Nm时,脱色所需时间甚至会超过一个小时。