离子热法SAPO-LTA分子筛酸性调控与NH3-SCR催化性能研究

作     者：孟祥智 

作者单位：北京化工大学 

学位级别：硕士

导师姓名：魏莹

授予年度：2021年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 080502[工学-材料学] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 

主      题：离子热 SAPO分子筛 LTA结构 酸性调控 NH3-SCR 

摘      要：伴随着工业技术的迅猛发展和汽车人均拥有量的快速增加,工业过程和汽车尾气排放的氮氧化物大气污染物逐渐增加。目前,火力发电厂或者汽车尾气氮氧化物脱除最有效的方法之一是NH3-SCR技术。金属离子交换的小孔分子筛具有低温活性高、水热稳定性好的特点,应用前景广阔。特别是LTA结构硅铝分子筛900℃高温水热老化稳定性优异,但该分子筛合成成本需要使用昂贵的模板剂,因此商业应用受到限制。本论文采用离子热合成SAPO-LTA,并深入研究了合成条件对分子筛酸性和SCR脱硝催化性能影响规律,主要研究结果如下:离子交换条件对Cu-SAPO-LTA的分子筛催化性能具有重要的影响,低温水热交换时间过长易导致骨架结构的崩塌,确定最佳的离子交换条件为0.1 MNH4NO3溶液交换1 h,再0.01 M Cu（AC）2溶液交换1 h。氟离子浓度降低有利于提高SAPO-LTA分子筛硅掺杂量和酸性,并提高Cu-SAPO-LTA的SCR催化性能,这是因为氟离子的减少导致模板剂所带的电荷需要通过硅掺杂所形成的骨架负电荷平衡,这样就促进了分子筛骨架中硅的进入和酸性中心的产生。以正硅酸四乙酯和二氧化硅溶胶作为硅源在较宽的范围内都能制备出结晶度较高的SAPO-LTA分子筛。随着硅加入量的提升,SCR催化活性先升高后下降。这是因为随着硅掺杂量的提高,分子筛的酸性和Cu离子的交换量均有所提升,然而随着硅加入量的继续提高,硅无法全部掺杂进入分子筛骨架,形成了大量的无定型相,因此不利于分子筛酸性提升和铜离子交换。