ERI与MTW型分子筛的合成与性质研究

作     者：李晓 

作者单位：吉林大学 

学位级别：硕士

导师姓名：宋晓伟

授予年度：2021年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 07[理学] 070205[理学-凝聚态物理] 08[工学] 070602[理学-大气物理学与大气环境] 080501[工学-材料物理与化学] 0706[理学-大气科学] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 0702[理学-物理学] 

主      题：ERI MTW CO2/N2吸附分离 CO2环加成 NH3传感 

摘      要：分子筛是一类无机多孔晶体材料,被广泛应用于石油冶炼和精细化工等领域。但随着工业化进程的不断提升,同时伴随着环境污染等问题的日益严重。近年来,分子筛材料在解决环境污染等问题中的应用也逐渐引起科学家的关注。化石燃料燃烧排放CO造成的全球变暖是当前面临的世界范围内的问题。具有多孔结构和活性作用位点的分子筛材料,在CO吸附分离及其催化转化中展现出良好的应用前景。除CO外,NH作为大气中唯一的碱性气体,极易和大气中的SO和NO反应形成二次无机气溶胶,是雾霾的主要元凶之一。目前,在NH的实时检测中,所使用的电阻型NH气体传感器主要以半导体氧化物或有机半导体作为敏感材料,其存在普敏性差、水热稳定性差等问题。而分子筛具有高吸附容量、可调变酸性、高温稳定性、疏水性、催化活性以及孔道中金属阳离子较高的可迁移性等半导体传感材料所没有的优势,因此,分子筛传感材料有望实现氨气的高灵敏、高稳定检测。本论文采用传统水热法和微波辅助水热法分别合成了系列MTW分子筛和ERI(SAPO-17)分子筛。详细考察了合成方法、晶化方式和晶化温度等因素,对MTW分子筛及ERI分子筛合成的影响,并深入研究了其在CO和氧化苯乙烯环加成反应中的催化活性以及其在气体分离及检测方面的应用。取得主要研究成果如下:1.采用微波辅助水热法,以N,N,N’,N’-四甲基-1,6-己二胺为结构导向剂,分别在无晶种和有晶种条件下快速制备了SAPO-17分子筛,并探究了合成时间对SAPO-17分子筛晶化的影响。通过晶种的引入,1 min内超快合成了纳米级的SAPO-17分子筛,研究表明纳米分子筛具有更高的吸附热,因此其在CO/N吸附分离测试中展现出优异的分离性能,CO/N分离比达到584。本工作为高效、绿色合成纳米化分子筛及其在CO/N的吸附分离中的应用提供了研究依据。2.以四乙基氢氧化铵为结构导向剂,以硅铝酸盐分子筛MTW为研究对象,采用等体积浸渍法负载不同的金属氧化物,制备了一系列MO/MTW催化剂。通过改变催化条件(反应温度、反应时间以及MTW催化剂中金属氧化物的种类等),系统地探究了MO/MTW催化剂在CO和氧化苯乙烯的环加成反应中的催化性能。金属氧化物引入MTW分子筛降低了MTW分子筛的强酸位点,实现了环碳酸酯的高选择性,并通过增多碱性位点实现了氧化苯乙烯的高转化率。3.在浓凝胶体系下,以四乙基氢氧化铵为结构导向剂,通过引入晶种并调变初始凝胶比制备了不同硅铝比的Na-MTW分子筛。以Na-MTW分子筛构筑了高性能氨气传感器,探究了Na-MTW硅铝比变化对氨气传感的影响。研究表明降低Na-MTW分子筛中的硅铝比,有利于提高分子筛传感材料的离子电导率,可实现降低传感器空气中基线电阻的效果,有望对分子筛在氨气传感新领域的研究和应用提供思路。