食品添加剂香兰素及其衍生物的太赫兹光谱理论与实验研究

作     者：钟鑫 

作者单位：桂林电子科技大学 

学位级别：硕士

导师姓名：陈涛

授予年度：2021年

学科分类：0832[工学-食品科学与工程（可授工学、农学学位）] 07[理学] 08[工学] 070302[理学-分析化学] 0703[理学-化学] 083201[工学-食品科学] 

主      题：太赫兹时域光谱 香兰素 振动特性 分子间弱相互作用 

摘      要：太赫兹（Terahertz,THz）波是指频率在0.1～10 THz（波长30～3000μm）的电磁波,其位于电磁波谱的微波与红外区域之间,具有穿透性强、能量低等独特的优点。太赫兹时域光谱（THz-TDS）技术是THz应用的关键,作为一项新兴的光谱检测技术,其在维护食品质量安全、化学鉴别与表征等方面有着广阔的应用前景。本文以食品添加剂香兰素及其衍生物作为研究对象,结合THz-TDS技术与量子化学计算方法,获取了香兰素及其衍生物的理论与实验THz吸收光谱,在实现快速、无损地鉴别出这类分子结构相似的化合物的同时,还对光谱中吸收峰的形成机理进行了深入的研究,分析了特定分子结构体系对物质光谱、性质的影响。论文主要研究内容和研究成果如下:1.香兰素及其衍生物的THz光谱实验研究。通过THz-TDS系统测量了香兰素及其衍生物在0.4～2.0 THz范围内的特征吸收光谱。实验结果表明,香兰素及其衍生物在0.4～2.0 THz频段均存在多个特征吸收峰,这些强度、位置不一的吸收峰可作为香兰素及其衍生物在该低频段内的特征指纹,用于区分这类结构相似的物质。同时实验研究结果也为使用THz-TDS技术鉴别和研究食品添加剂领域中结构上存在细微差别的化合物提供了有价值的参考。2.香兰素及其衍生物的THz光谱理论研究。分析了各类量子化学理论方法和计算模型的优劣,确立了以密度泛函理论（DFT）和团簇结构作为理论光谱计算的方案。利用可视化建模软件Gauss View和VMD对香兰素及其衍生物的团簇模型进行了构建。通过DFT模拟计算获得了香兰素及其衍生物的理论THz光谱,并对理论光谱与实验光谱存在差异之处进行了详细地分析。结果表明,香兰素及其衍生物的理论计算光谱与实验测量光谱基本吻合。3.香兰素及其衍生物的THz光谱的振动特性研究。为了对光谱中的特征吸收峰进行指认归属,分析特定分子所具有的振动性质,使用振动模式自动相关性确定（VMARD）方法研究了香兰素及其衍生物的振动特性,指认了特征吸收峰对应的振动模式,并给出每个特征振动模式的贡献百分比。VMARD结果表明,香兰素及其衍生物的振动模式主要为二面角扭转。另外,结合Gauss View软件查看各个吸收峰对应的原子振动动画,并利用VMD软件绘制了吸收峰对应的振动模式图。4.香兰素及其衍生物的THz光谱的分子间弱相互作用研究。特定分子结构体系中弱相互作用的存在会对物质在THz波段的吸收响应产生影响,为了在分子层面上更好地理解THz光谱特征吸收峰的成因,使用基于分子密度Hirshfeld划分的独立梯度模型（IGMH）方法对香兰素及其衍生物的分子间弱相互作用进行了分析。IGMH结果表明,香兰素及其衍生物的分子间弱相互作用类型均是由范德华作用主导,部分物质还存在少量氢键作用和位阻效应。这些弱相互作用的存在,对香兰素及其衍生物的物理化学性质、结构的稳定性方面都会有一定程度的影响,同时也是香兰素及其衍生物在THz波段存在吸收特征的关键。IGMH方法为深入分析分子结构中的弱相互作用对物质光谱、性质的影响提供了新的思路。