典型农田有机磷酸酯和邻苯二甲酸酯的污染特征、植物富集和生态风险

作     者：鲍美君 

作者单位：大连理工大学 

学位级别：硕士

导师姓名：王琰

授予年度：2021年

学科分类：12[管理学] 1204[管理学-公共管理] 082803[工学-农业生物环境与能源工程] 08[工学] 0828[工学-农业工程] 120405[管理学-土地资源管理] 

主      题：有机磷酸酯 邻苯二甲酸酯 农田生态系统 植物富集 风险评价 

摘      要：有机磷酸酯(Organophosphate esters,OPEs)和邻苯二甲酸酯(Phthalates,PAEs)是环境中普遍存在的两种典型的半挥发性有机污染物。作为阻燃剂多溴联苯醚和多氯联苯的替代品,OPEs被大量应用于工业生产。PAEs作为塑化剂和添加剂被广泛用于塑料制品的合成制备,包括农用地膜、大棚薄膜等,导致农田土壤中检出高浓度PAEs,引发世界范围内的广泛关注。水稻和玉米是我国两大主要农作物,其污染状况直接关键到粮食安全和人民生命健康,因此研究水稻和玉米对有机污染物的富集、迁移、转化和生态风险具有重要意义。本文以辽宁省本溪市城郊稻田和玉米田为研究对象,考察这两种作物完整生长期(以水稻为例:秧期、返青期、拔节期、分蘖期、抽穗期、灌浆期、成熟期和空闲期)内OPEs和PAEs在农田土壤和植株体内中的含量、组成、分布、植物富集、生长期变化规律及潜在的生态风险,探究水稻和玉米这两种作物对OPEs和PAEs环境行为和归趋的影响。研究结果如下:本文对辽宁省本溪市城郊水稻和玉米生长期内的15个稻田土壤(根际土壤/非根际土壤)、13个玉米田土壤(根际土壤/非根际土壤)、23个水稻样品(根/茎/叶/种)和18个玉米样品(根/茎/叶)进行了检测分析,研究结果显示:稻田土壤的总OPEs含量范围为197-440 ng/g dw;玉米田土壤的总OPEs含量范围为142-243 ng/g dw。稻田土壤的总PAEs含量范围为718-2240 ng/g dw;玉米田土壤的总PAEs含量范围为1270-2840 ng/g dw。水稻中OPEs含量范围为0.0580-0.180 mg/kg dw;水稻中PAEs含量范围为2.28-16.3 mg/kg dw。玉米中OPEs含量范围为0.165-0.695 mg/kg dw;玉米中PAEs含量范围为0.663-17.9 mg/kg dw。在稻田生态系统中,根际土壤中OPEs和PAEs的含量均显著高于非根际土壤,说明水稻根系可能对土壤中OPEs和PAEs有活化和富集作用。在玉米田生态系统中,根际土壤中PAEs的含量显著高于非根际土壤,根际与非根际土壤中OPEs的含量差异较小,不具备统计学意义的差异。本研究采用分步萃取的方法对土壤中OPEs和PAEs进行提取,分别获得活性吸附组分和稳定结合组分的污染物浓度水平。活性吸附组分可表征生物有效态含量,稳定结合组分可表征难以生物利用态。无论是OPEs还是PAEs,在它们活性组分萃取结果中都发现了根际土壤污染物浓度显著低于非根际土壤的结论,这表明水稻与玉米的根系可能对土壤中活性吸附的OPEs和PAEs有明显的吸收和降解作用。稻田剖面土壤表层的OPEs和PAEs浓度最高,随土壤深度增加,浓度逐渐降低。随着水稻生长,其体内OPEs和PAEs的含量均逐渐升高,OPEs含量以叶片中最高,其次为根部和茎部,籽粒里污染物含量相对较低,但也存在随生长季富集的现象;PAEs含量则以根部中最高,其次为叶片和茎部,可能与农用地膜的使用和残留有关。玉米OPEs和PAEs的含量随生长期变化波动较大,波动趋势与对应的根际土壤中OPEs与PAEs的含量变化规律相似,说明受污染来源影响较大。水稻和玉米中OPEs和PAEs的生物富集系数(log BCF)与其辛醇-水分配系数(log K)之间发现了显著的正相关关系;同时在两种作物的茎根转移系数(log TF)与其辛醇-空气分配系数(log K)之间也发现了显著的正相关关系。生态风险评估结果表明,磷酸三甲苯酯(TMPP)和邻苯二甲酸二正丁酯(DNBP)是本研究农田土壤中的高风险化合物,特别是TMPP,具有潜在的中度至高度风险;其他化合物风险较低。尽管根际土壤中的OPEs和PAEs的生态风险低于非根际土,但相关风险仍可能经由植物吸收再通过饮食摄入或食物链传递等过程最终危害人类健康。