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MOFs@三维石墨烯复合材料的合成及其在秸秆纤维素催化转化中的应用

MOFs@三维石墨烯复合材料的合成及其在秸秆纤维素催化转化中的应用

作     者:芦梦楚 

作者单位:山东大学 

学位级别:硕士

导师姓名:李倩

授予年度:2020年

学科分类:081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 0805[工学-材料科学与工程(可授工学、理学学位)] 080502[工学-材料学] 

主      题:秸秆纤维素 催化转化 金属有机骨架(MOFs) 三维石墨烯(3D-rGO) 小分子酸 

摘      要:发展绿色可再生能源被认为是解决化石资源短缺问题主要方向,利用生物质资源制备化学品或者燃料己经成为重要途径,其中,纤维素由于其产量大、分布广而受到广泛关注。利用催化剂催化转化是实现纤维素的高效应用的重要方法,然而现如今纤维素有效降解的方法都存在一些弊端,因此,寻找一种效率高,反应条件温和,绿色,成本低,可回收利用的催化剂将对纤维素的高效利用和可再生能源发展具有很大程度的推动作用。金属有机骨架(Metal Organic Frameworks,MOFs)材料是一种新型复合材料,因其具有大的比表面积,结构可调及丰富的不饱和金属位点等特点而广泛运用于催化领域。然而MOFs材料不易分散、难回收等问题制约了其实际使用。本论文在综合大量相关文献的基础上,以具有大比表面积,稳定的热化学性质和强大机械强度的石墨烯为载体,通过原位合成的方法合成了多种MOFs@三维石墨烯(MOFs@3D-rGO)复合催化材料,并用于高效催化秸秆纤维素降解为小分子酸的反应中,主要研究内容如下:1.使用一锅法在3D-rGO基质中原位生长MIL-101(Cr),通过控制MIL-101(Cr)与 3D-rGO 的比例合成了 MIL-101(Cr)@3D-rGO(1:1)及MIL-101(Cr)@3D-rGO(1:2)复合催化剂。3D-rGO 的结构确保了 MIL-101(Cr)的分散性和酸性位点密度。MIL-101(Cr)@3D-rGO复合催化材料显示出优异的催化活性、稳定性、可回收性,可将秸秆纤维素有效转化为甲酸(FA),乙酸(AA)和草酸(OA)等小分子酸。通过使用MIL-101(Cr)@3D-rGO(1:1)作为催化剂并在碱性水溶液介质中于200℃的温和条件下进行水热反应1 h,可获得95.36%的最大FA转化率。MIL-101(Cr)@3D-rGO复合催化材料易于回收并且在循环利用5次以后催化性能未出现明显降低,并且3D-rGO的加入使得Cr的渗漏量降低,复合催化剂的Cr的渗出量低于国家标准。2.为了尽可能消除催化剂使用过程中对环境造成的潜在污染,选择同样结构的Fe金属为中心的MIL-101(Fe)作为催化剂,为了弥补由于Fe酸性位点不足而造成的纤维素转化效率低的缺陷,采用三种不同的MOFs材料催化活性中心构建方法对MIL-101(Fe)进行修饰,分别研制出MIL-101(Fe)-NH2@3D-rGO,Pt@MIL-101(Fe)@3D-rGO 和 MIL-101(Fe)@3D-rGO-SO3H 复合催化材料,用于纤维素的催化中。结果表明,MIL-101(Fe)-NH2@3D-rGO相比于MIL-101(Fe)@3D-rGO的催化效果只有略微的提升,在200℃,1 h的条件下最大FA转化率为63.27%;Pt@MIL-101(Fe)@3D-rGO对于秸秆纤维素的催化效果非常好,在200℃,1h同等催化条件下最大FA转化率能达到83.55%,并且能在低温50℃下获得较高的甲酸转化率55.85%,但Pt昂贵的价格限制了含Pt材料的大规模应用;而MIL-101(Fe)@3D-rGO-SO3H同样条件下可以获得98.26%的超高FA转化率,并且成本低,绿色无污染,是纤维素降解为小分子酸的理想催化剂。

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