纳米钛硅分子筛 (TS-1) 的合成及其膜性能的研究

作     者：宋豪杰 

作者单位：青岛科技大学 

学位级别：硕士

导师姓名：刘旭光

授予年度：2020年

学科分类：080706[工学-化工过程机械] 08[工学] 0807[工学-动力工程及工程热物理] 

主      题：纳米TS-1 回收母液 合成液前驱体 周期性二次生长 纳米晶种 

摘      要：纳米TS-1分子筛较大的外表面积和显著的理化特性,使其与无定形或无孔材料以及常规的亚微米级分子筛有很大区别。特别是粒径小于100 nm的纳米TS-1分子筛,可以在电流变领域表现出优异的性能。纳米TS-1分子筛分散性能优异,粒径分布范围窄,所以生长的TS-1分子筛膜更薄且致密,在渗透性和选择性方面有突出的性能。但纳米TS-1的制备工艺复杂,晶化时间长收率低。因而,本文旨在对传统水热法进行改进,实现快速高效的制备粒径小于100 nm的纳米级TS-1分子筛;简单探索分子筛晶化机制和过程;研究纳米晶种TS-1分子筛膜的性能。具体研究内容如下:1、探索形成纳米级TS-1分子筛的影响因素,如晶化温度、晶化时间、钛源、合成液前驱体中水含量等。母液包含大量的次级结构单元,这些结构单元不仅是分子筛成核的基础物质,而且浓缩的母液增加了前驱体的过饱和度,利于快速生成纳米尺寸的分子筛。对比纳米TS-1和亚微米TS-1的结构和性能差异,如电流变性能。2、通过对合成液前驱体成分的分析,探究了固体晶种和液体晶种的主要成分及其在晶化过程中对分子筛成核和生长的影响。晶种的存在能促进合成,而液体晶种的次级结构单元尺寸更小,其产生的碎片粒子效应有利于TS-1快速成核并从凝胶中迅速晶化分离,形成纳米TS-1分子筛。通过生长动力学的分析绘制了分子筛形成模型图。另外,TS-1分子筛的成分主要为SiO2和一定量的TiO2,这就使其具有绝缘和极化特性。纳米TS-1相对于传统亚微米TS-1拥有更高的Ti/Si摩尔比和优越的分散性能,所以这就为纳米TS-1分子筛用于电流变领域提供了新思路。3、通过周期性二次生长制备纳米晶种TS-1分子筛膜,并在此基础上缩短生长周期的时间。传统生长法效率低且生长的分子筛膜较厚,这影响了膜的整体渗透性和选择性。用壳聚糖季铵盐预处理氧化铝载体,在前人基础上调整周期性二次生长法,将前两个周期的时间缩短一倍。结合SEM,CO2/N2气体渗透实验,发现采用周期性二次生长法制备的分子筛膜更薄且致密没有缺陷,分子筛膜性能更为优越。