分隔流微反应技术可控制备全无机钙钛矿CsPbBr3的研究

作     者：高若梅 

作者单位：北京化工大学 

学位级别：硕士

导师姓名：杜乐;陈桂光

授予年度：2020年

学科分类：08[工学] 080501[工学-材料物理与化学] 080502[工学-材料学] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 

主      题：CsPbBr3 微反应技术 分隔流 计算流体力学 

摘      要：作为一种清洁的绿色能源转化存储技术,太阳能电池钙钛矿能源利用率逐步提升,除了应用于太阳能领域的前景极佳,同时也具备着使用在照明和显示领域的无尽潜力,但也存在着钙钛矿材料的间歇合成制备不连续、制得的产物难以控制等问题需要解决。本论文通过基于微反应器对钙钛矿材料合成工艺进行了改进,成功合成出了钙钛矿CsPbBr3,采用多个表征手段对反应产物的性能进行了分析研讨,并通过COMSOL Multiphysics软件模拟对整个流体混合合成过程进行了模拟,并利用其表征结果得出的参数进行了计算分析,具体内容见下:(1)通过利用COMSOL Multiphysics软件对整个过程进行了分隔流流动模型模拟,验证了微流体装置的可行性。首先利用动网格-稀物质传递的模型进行计算,气-液两相分隔流微反应器内液相内部混合反应过程较快,从开始接触混合至混合基本完全基本在秒级内完成,根据其边注入、边混合、边行进优势,可以保持混合尺度在近似均匀的情况下完成,继而保持像钙钛矿这样快速反应的产物的连续产生。(2)通过计算核算进一步验证了模拟得到的参数的可信性,表明了整个过程的流动混合,分别分析了离析度(IOS)值随着时间的变化是先激增后逐渐减小,研讨了管内总流速与IOS值的关系。甲苯溶剂和前体溶液的体积比对IOS的影响,随着反应浓度减小,该值也有缓慢减小的趋势。利用轴向扩散系数Dax的计算,分别分析了入口流速对Dax的影响,速度越大,该体系的轴向扩散越剧烈,流体内部的混动效果越好;随着气柱长度的增加,分隔液柱的流动速度增加,加剧了液柱的轴向扩散效果。(3)基于模拟计算进行全无机钙钛矿的制备研究,利用自搭建的分隔流-微流体反应装置制备钙钛矿CsPbBr3,通过其装置的易调控、可连续制备的优点,制备了高品质的钙钛矿CsPbBr3,具有及窄的粒径分布和发光效果。具体性能包括:①制得的钙钛矿CsPbBr3平均直径为6.8 nm,分散度良好,其测得的光谱波长520 nm左右。②随流体体积比从5:1～50:1的增加,其合成的CsPbBr3尺寸减小幅度为2 nm;在混合效果均较好的条件下,随着流速的改变对于CsPbBr3的粒径分布总体影响不大,处于7～8 nm的范围内。③通过分析制得的产物的荧光发光光谱性能,在同流速的条件下,均拥有520 nm处的本征发光峰,并随着浓度的增大,在反应浓度相同、混合尺度同样优良的条件下,反应流动的速度减小,保持光谱峰值处于522 nm的位置。