氮（硫）掺杂碳基材料的制备及其氧还原催化性能研究

作     者：陈洋羊 

作者单位：湖南理工学院 

学位级别：硕士

导师姓名：许文苑

授予年度：2020年

学科分类：0808[工学-电气工程] 081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

主      题：燃料电池 掺杂碳基材料 氧还原反应 活性位点 

摘      要：氧还原反应(ORR)是燃料电池阴极的核心反应。常规的ORR动力学缓慢,影响电池的整体性能。设计并开发成本低、活性高且稳定性好的非贵金属催化剂对于燃料电池的商业化应用意义重大。掺杂型碳基材料因其优异的导电性、稳定性和突出的抗中毒能力,被视为最有发展前景的氧还原催化剂候选者。同时,过渡金属硫化物因其较低的成本和较高的氧催化活性,在氧还原领域也备受关注。本文从掺杂型碳材料和金属硫化物出发,拟采用不同的制备方法,获得了系列具有独特形貌、结构和组成的氮(硫)掺杂型碳基氧还原催化剂。论文具体研究内容如下:(1)以吡咯为氮、碳源,采用模板-NH刻蚀法,制备刻蚀型N掺杂多孔碳材料(E-NMC-t,t表示刻蚀时间)。研究发现,加入Si O和NH刻蚀可增大碳材料的比表面积,暴露更多的有效活性位点。与其它对比样相比,E-NMC-5表现出优化的形貌、结构和组成,因而具有最佳的ORR性能。(2)分别以吡咯为氮、碳源,FeO纳米球为模板,制备多孔核-壳FeS/氮硫共掺杂碳复合材料(FeS@NSC-t,t表示刻蚀时间)。FeS@NSC-24具有较高的结构缺陷、比表面积和优化的化学组成,因而表现出优异的ORR催化活性和稳定性。(3)以原始石墨和碳管为碳源,利用Hummers氧化过程中残存的Mn和S粒子作为Mn、S源,并结合高温条件下碳材料的还原特性,制得氮硫共掺杂碳纳米管/氮硫共掺杂石墨烯/硫化锰(NSCNT/NSG/Mn S)复合物。NSCNT/NSG/Mn S复合物不仅可有效分散Mn S,还表现出较大的比表面积、较高的掺氮量和独特的三维结构。因此,NSCNT/NSG/Mn S表现出优越的ORR性能。