关于单层过渡金属硫化物激子极化激元的理论研究

作     者：辛铭 

作者单位：吉林大学 

学位级别：硕士

导师姓名：张建忠

授予年度：2019年

学科分类：080903[工学-微电子学与固体电子学] 0809[工学-电子科学与技术（可授工学、理学学位）] 07[理学] 070205[理学-凝聚态物理] 08[工学] 080501[工学-材料物理与化学] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 0702[理学-物理学] 

主      题：单层过渡金属硫化物 激子极化激元 谷极化 色散关系 Hopfield系数 激子寿命 

摘      要：单层过渡金属硫化物是继石墨烯之后发现的又一类二维原子晶体,典型代表为二硫化钼(MoS),凭借其优异的光电性质迅速成为研究热门。MoS属六方晶系,单层MoS由两个硫原子层夹着一个钼原子层构成,原子间依靠共价键相结合。单层MoS是直接带隙半导体,第一布里渊区有两个不等价顶点:K点和-K点,分别对应两个谷:K谷和-K谷。自旋-电子轨道耦合使价带发生劈裂,反对称性的破缺又导致电子自旋方向相同的价带反向移动,且具有光学选择定则,即左旋圆偏振光激发K谷,右旋圆偏振光激发-K谷,这种电子自旋和谷的相互锁定被称为谷极化。单层MoS谷极化的性质为自旋开关、逻辑门器件的研发提供了新的机会,因此也有人将单层MoS看作可以取代硅的新兴半导体材料。光激发单层MoS价带电子至导带,在价带留有带正电的空穴,导带电子与价带空穴依靠库仑相互作用束缚在一起,形成紧束缚激子,激子束缚能为0.5eV,比传统半导体量子阱中激子束缚能高两个数量级,可在室温下存在。大的激子束缚能为室温下发现和应用谷极化提供了可能,但由于谷间电子-空穴交换相互作用的存在,使激子很容易进行谷间散射,极大程度上制约了谷极化。将单层过渡金属硫化物放入微腔中,腔内束缚的光子会与激子耦合形成激子极化激元,激子极化激元中的光子成分对谷间散射不敏感,从而大大提高了谷极化,使室温下的谷极化得以实现,为实现手性光-物质相互作用的谷极化电子器件开辟了新的机会。本文的主要研究工作包括:(一)我们利用简易微腔模型,借助麦克斯韦方程组推导激子极化率α的表达式。采用带边有效k p哈密顿量,构建导带和价带多电子体系的二次量子化哈密顿量,计入所有电子之间的库仑作用和电子系统与光子的相互作用,利用海森堡方程构建微观极化量的运动方程,再次得到激子极化率α的表达式,将两个激子极化率表达式相结合,得到激子极化激元色散关系,并利用色散关系计算出拉比劈裂线宽,证明强耦合的存在。在推导过程中,我们发现因为二维材料具有各向异性,导致在计算激子与光子耦合时不可以忽略非共振项,这与三维体材料相去甚远。(二)鉴于传统耦合振子模型法所计算的耦合模中光子成分和激子成分与真实值有偏差,我们探究偏差存在的原因,发现这是忽略激子成分在电矢量下的极化所导致的。为得到更加准确的耦合模成分,我们构建激子极化激元的宏观极化运动方程,证明激子的极化过程可以看作线性谐振子的极化,与离子晶体中长波光学支类似,可利用能量密度表达式去计算耦合模成分。利用宏观极化运动方程我们不仅精确地计算出耦合模中光子成分和激子成分,表明选择合适的入射波矢对室温下的谷极化至关重要,也成功地解释出色散关系中各参数的物理意义。(三)我们利用费米黄金定则这种半经典的方法,巧妙地推导出激子寿命的表达式,这个表达式适用于绝大部分二维过渡金属硫化物和具有类似能带结构的半导体。我们将激子寿命所引起的激子能量的展宽考虑在内,重新计算了激子极化激元的色散关系和劈裂宽度,并推导出激子极化激元的寿命。结果表明激子寿命的存在使劈裂宽度变小,耦合减弱。也证明激子极化激元的寿命与长寿命光子的含量有直接关系,表明操控和利用中间极化激元MP是实现谷极化的重要途径。