生物基呋喃化合物选择氢解高效制备戊二醇的研究

作     者：樊冬娜 

作者单位：河北科技大学 

学位级别：硕士

导师姓名：于奕峰;陈爱兵

授予年度：2017年

学科分类：081702[工学-化学工艺] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

主      题：生物质 糠醛 氢解 戊二醇 Pt催化剂 水滑石 类水滑石 

摘      要：生物基呋喃化合物糠醛是一种已规模化生产的生物质转化平台化合物,其选择性氢解制备高附加值化合物,如:1,2-戊二醇和1,5-戊二醇等,是提高生物质能源利用率的有效手段,具有巨大的经济效益。论文围绕高效催化生物基糠醛选择性氢解制备戊二醇的铂基催化剂的研制和改进,考察了三种不同表面性质的Pt-基催化剂的结构和催化性能;通过引入铝元素,制备了六种复合镁铝氧化物负载Pt的催化剂,并评价其催化效果;研究了添加钴元素改性的类水滑石载体的催化效果与其结构的构效关系。取得了如下研究结果:1)以不同表面酸碱性质的氧化物(γ-AlO、AlO、MgO)为载体,采用过量浸渍法负载Pt制备催化剂催化糠醛氢解的催化性能研究表明,催化剂载体表面的酸碱性能够影响活性金属粒子的粒径及分散度,进而影响催化剂断裂C-O键的活性,从而影响反应产物选择性。2)引入了铝元素的复合镁铝氧化物负载Pt的催化剂催化糠醛氢解,随着铝元素相对含量的增加,催化剂的比表面积增大,表面的酸碱性减弱,但戊二醇的选择性呈现增加的趋势。Al/Mg比例为3的两种催化剂(Pt/AlMg、Pt/MgAl)活性组分Pt粒子的粒径相似,催化糠醛氢解的催化活性及对戊二醇的选择性较好。3)焙烧温度高于500C的商品化水滑石负载Pt的催化剂,催化糠醛氢解对目标产物的选择性开始降低;且催化剂表面的Cl离子能够影响对目标产物的选择性;自制镁铝水滑石与商品化镁铝水滑石作为载体相比,对戊二醇的选择性较低;但自制添加钴元素的类水滑石催化剂1.9 wt%Pt/CoMgAl-500在催化糠醛氢解的反应中获得了较高的转化率(≥99.9%)和戊二醇收率(87.8%),且主要产物向1,5-戊二醇转换。因此添加钴元素的类水滑石负载的Pt催化剂具有更优的糠醛氢解活性及高附加值产物戊二醇的选择性,在糠醛氢解反应中具有良好的应用前景。