雅安城区PM2.5的污染特征和来源解析

作     者：舒熳 

作者单位：四川农业大学 

学位级别：硕士

导师姓名：李云春;王显祥

授予年度：2015年

学科分类：07[理学] 070602[理学-大气物理学与大气环境] 0706[理学-大气科学] 

主      题：PM2.5 化学组分 污染特征 源解析 

摘      要：细颗粒物(Particle Matter with Aerodynamic Diameter less than 2.5 μm,PM)污染是当前我国大部分城市面临的首要大气环境问题,它对气候、能见度和人体健康都有着重要的影响。近年来,随着我国经济的快速发展和城市化进程的加快,大气细粒子污染增多,灰霾天气频发,大气复合污染日益明显。探究PM的化学组成并解析其来源可为大气污染防治对策的制定提供科学依据。本文于2013年夏季对雅安城区五种不同餐饮源排放的PM进行了采集,并于2013年6月至2014年5月对城区的大气PM进行了监测和采样。通过分析样品中的有机碳(Organic Carbon,OC)、元素碳(Elemental Carbon,EC)、水溶性离子和主要元素,分析餐饮源和大气PM中化学组分的浓度水平、变化特征及相关性,并结合元素富集因子法(Enrichment Factor,EF)、主成分分析法(Principal Component Analysis,PCA)和气团后向轨迹模型,分别对餐饮源的重金属元素以及城区大气PM的来源进行了探讨,主要结果如下:(1)室外烤肉排放的PM浓度最高,其余依次是餐厅小炒、室外烤鱼、小吃街蒸煮和餐厅蒸煮。5类餐饮源的PM排放是其对照值的2.5～9.5倍。烹饪方式和燃料类型的差异是导致室外烧烤平均PM浓度高于传统烹饪的主要原因。室外烤肉和餐厅小炒PM中较高的OC含量(53%)和OC/EC比值(54),表明烹饪过程中使用的食用油和高脂肪的原材料能够显著影响OC排放。小吃街蒸煮和餐厅蒸煮中突出的高浓度NH4+、Cl-、SO42-和N03-等,反映了以水为主的烹饪方式能排放更多的水溶性离子。综合EF和PCA的分析结果,得到煤燃烧和不规范的经商活动、道路扬尘、木炭燃烧和不锈钢厨具是雅安城区餐饮源重金属的主要来源。小吃街中严重超过WHO标准的Pb、As和Hg,表明中小型城市的相关部门应对没有营业执照的小吃摊加强环境质量控制管理。(2)雅安城区PM的年均浓度(本试验中的所有年均值都不考虑特殊时期)为42.6 ±22.8 μg/m3,该值显著低于特殊时期(76.8 ±50.4μg/m3)而略高于目前的中国标准(35μg/m3),反映雅安城区已经出现轻微的PM污染,且对能见度有影响。雅安城区的大气PM与OC和大部分水溶性离子均有较好的相关性,且均呈现冬季春季秋季夏季的特征。通过OC/EC最小比值法,发现二次有机碳对城区总有机碳的贡献大于58%。水溶性离子是PM中最主要的成分,其中,SO42-、NH4+和N03-三者占PM质量分数的58%,表明雅安城区的二次人为污染较严重。特殊时期的K+含量最高,表明该期间受生物质燃烧污染影响较严重。SO42-/NO3-比值小于1,表明相对固定源,雅安城区的移动源如机动车排放等对PM的贡献较大。雅安硫和氮的转化率(Sulphur Oxidation Ratio,SOR;Nitrogen Oxidation Ratio,NOR)均普遍高于我国大部分城市,这可能与雅安常年的高湿度气候有关。对雅安城区PM的元素进行EF分析,发现它们同时受人为源和地壳源的影响。四季和特殊时期的后向气团轨迹分析揭示了四川盆地的区域污染和来自西南方向印度等地的长距离输送污染是雅安城区PM偏高的主要原因。利用PCA对雅安城区PM的来源进行解析,发现典型人为污染(包括二次污染、生物质燃烧、燃煤燃烧和机动车排放等)、土壤、建筑扬尘和工业排放是雅安城区PM的主要来源。