催化转化生物质糖制备乙酰丙酸甲酯和γ-戊内酯的研究
作者单位:吉林大学
学位级别:硕士
导师姓名:田戈
授予年度:2015年
学科分类:081702[工学-化学工艺] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术]
摘 要:随着人类社会的发展,化石能源不断耗尽以及日益严重的环境问题,因此寻求可再生能源引起了人类的极大兴趣。在可再生能源中,含量丰富的生物质,被看做一种理想的非可再生资源的替代品,在未来中可以获得可持续的能源产品。最近,在世界范围内人们广泛研究和发展利用化学或生物等方法转化生物质合成燃料和其他高附加值的化学品。在这一系列的研究中,合成和转化乙酰丙酸酯和γ-戊内酯备受关注。因为根据美国国家能源局在生物质的研究中,它们属于重要的12种生物质基平台化合物及其衍生物。另外乙酰丙酸酯和γ-戊内酯及其衍生物广泛应用于工农业生产中。 在第二章中,我们利用简单的化学浸渍法合成了一系列的硫酸化的蒙脱土催化剂,在这些催化剂中,催化剂20-SO42-/MMT对于生物质糖催化转化为乙酰丙酸甲酯展现了最好的催化活性。在优选反应条件下,葡萄糖和果糖的转化率可达到100%,乙酰丙酸甲酯的产率分别为48%和65%。硫酸根的引入提高了蒙脱土的酸密度以及强酸位点的比重,并显著提高了乙酰丙酸甲酯的产率。 在这些生物质基平台化合物中,γ-戊内酯被认为是最吸引人的化合物,它可以作为燃料添加剂、溶剂和液体燃料。此外,γ-戊内酯也是生产烷烃和有价值的化学物质的理想前驱体。在第三章中,以第二章的反应产物乙酰丙酸甲酯为原料,通过催化转移加氢合成了γ-戊内酯。筛选出合适的催化剂,并研究了各种因素对实验结果的影响,摸索出最佳反应条件。其中镍粉对于乙酰丙酸甲酯催化转移加氢合成γ-戊内酯的催化效果最好,在优选反应条件下,γ-戊内酯的产率能达到100%,同时也对反应机理进行初步讨论。