新型纳米级Cu基催化剂的合成及性能研究

作     者：方礼理 

作者单位：西安石油大学 

学位级别：硕士

导师姓名：张洵立;唐璇

授予年度：2017年

学科分类：081702[工学-化学工艺] 081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

主      题：CO 甲醇 催化剂 制备参数 合成工艺条件 

摘      要：甲醇是重要的有机化工原料以及C1化学的基础物质,在有机合成、染料、农药、涂料及国防等工业领域被广泛应用。近几年在科学技术的不断发展下,甲醇的用途拓展迅猛,并且逐渐成为一种潜在的车用燃料以及电池燃料。我国的能源特点是富煤、缺油,一次能源以煤为主的格局将长期延续下去,汽、柴油等液体燃料的短缺现象将日趋严重,发展替代燃料特别是煤基洁净替代燃料势在必行,而大力发展煤基醇类(主要是甲醇)代用燃料在中国是完全合乎国情、现实可行的。上世纪60年代以来,合成甲醇催化剂在国内外的研究领域受到重视,虽然从合成气出发合成甲醇已经实现工业化,但相较于国外研究而言,国内Cu基催化剂还存在较大差距。本文结合反应机理、反应热力学和动力学研究了不同组分、制备参数对CO催化加氢制备甲醇的影响,采用共沉淀法制备不同Cu含量、Zn/Al比、助剂Mn含量的催化剂样品,采用微型固定床反应器对其进行活性评价,与催化剂样品的XRD、BET、H-TPR、NH3-TPD、SEM、TEM、FTIR等表征结果进行关联,确定当催化剂Cu:Zn:Al:Mn摩尔比为1:2:2:0.05,经复频超声(低频22kHz、高频40kHz)处理,溶液浓度为1.5mol/L,pH为7.5,焙烧温度为550℃、焙烧时间为7h时,催化剂活性较优。实验结合CO加氢反应动力学及热力学,确定反应工艺的主要影响因素为反应压力、反应温度、空速及H/CO,通过对筛选的活性及选择性较优催化剂进行活性评价,确定优化反应条件为:反应温度250℃,反应压力6.0MPa,H/CO比2.5,液时空速5000h-1,在该反应条件下,CO转化率达到98.50%,甲醇选择性可达到96.51%,并且催化剂性能稳定,使用寿命较长。