隔膜气—液放电等离子体降解水中有机污染物的研究

作     者：高青松 

作者单位：大连海事大学 

学位级别：硕士

导师姓名：刘永军

授予年度：2017年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 08[工学] 

主      题：隔膜气-液放电 降解 艳红B 苯酚 

摘      要：低温等离子体水处理技术是集物理、化学、光学等于一体的新型高级氧化水处理技术,可形成紫外光福射、高能电子轰击、高氧化活性粒子等多因素协同作用,具有反应速率快、氧化能力强、不产生二次污染等优点。其中,气液两相放电等离子体技术相比较液相放电更加容易、稳定,与纯气相放电相比较其传质速度快更加迅速,在处理水中难降解有机污染物方面具有明显的优势。本研究采用自制的隔膜气-液放电反应器,研究其在不同放电载气的隔膜放电特性,并应用该反应器在不同实验条件下以偶氮染料艳红B和苯酚为研究对象进行放电等离子体氧化降解研究,实验结论如下:(1)在隔膜气-液放电过程中可产生.OH和O.强氧化性自由基,并且在氧气为放电载气时其相对光谱强度最强;而在以空气和氩气为放电载气时,其发射峰分别以N谱带和Ar Ⅰ谱带为主;随着放电时间的延长,不同载气放电下液相中溶解的O和HO浓度都逐渐升高;当氧气为放电载气时,形成的O和HO浓度最高,在放电10 min后其浓度值分别达到11.42 mg/L和85.38 mg/L。(2)在输入能量一定时,艳红B的降解率随着隔膜气-液放电孔数的增加而升高;在酸性强,电导率小的实验条件下有利于艳红B和苯酚的降解;在隔膜气-液放电体系中氧气为放电载气时的去除效果最好,其次为氩气和空气;并且当氧气为放电载气时,去除苯酚的能量效率最高,可达到2.250 g/kWh。(3)羟基自由基清除剂的添加对艳红B和苯酚的降解均具有抑制作用,表明·OH是放电反应过程中降解有机污染物的重要活性粒子;Fe的添加对艳红B和苯酚的降解均具有催化作用,在本放电体系中Fe的最佳投放浓度为0.4 mmol/L。(4)艳红 B 的降解产物中有 Cl-、NO、NO、SO、CHCOOH、HCOOH、HOOCCOOH,表明艳红B染料的偶氮键断裂以及苯环和萘环结构发生了开环并断链的一系列氧化过程;苯酚的降解中间产物主要有四种:间苯二酚、对苯二酚、邻苯二酚和对苯醌,其中间产物的浓度有先升高后降低的一个变化趋势,并随着放电时间的延长逐渐消失,最终的产物为二氧化碳和水。