DSA催化电极降解典型有机废水研究
作者单位：中北大学
学位级别：硕士
导师姓名：柴涛
授予年度：2017年
学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 08[工学]
摘 要：我国所拥有的淡水资源量与人口密度不成正比,若按人均拥有水资源量计算,我国的人均值只相当于世界人均值的四分之一。如果地表水和地下水被污染,将进一步加剧水资源短缺这一环境问题,水资源污染治理是摆在我国面前的一项艰巨任务。废水中的有机污染物是污水治理的主要攻克对象,有机污水中包含主要污染物有芳香族化合物、脂肪族化合物、聚合物等,种类多样,污水治理难度大。研究选取三种典型有机物(苯酚、乙腈、聚丙烯酰胺)配成模拟废水,利用四种DSA催化电极(铱钽锡涂层电极Ti/Ta2O5-IrO2-SnO2、铱钌锡涂层电极Ti/IrO2-RuO2-SnO2、铱钽涂层电极Ti/Ta2O5-IrO2、铱钌涂层电极Ti/IrO2-RuO2)对其进行降解。本研究侧重于优化实验参数及机理探讨,主要研究内容有:(1)在相同的条件下,用四种电极分别降解三种模拟废水,通过测量废水COD值,确定每种废水的最佳DSA催化电极。(2)对模拟废水的电化学降解进行反应动力学测试研究。(3)以乙腈模拟废水为代表进行单因素实验,共考察了六个因素(pH值、废水浓度、电压、极板间距、降解时间、电解质的投加量)对研究影响,从中选出三个最有影响力因素,并以此为自变量进行响应面试验优化。(4)通过单极式和复极式两种极板排列方式,对乙腈模拟废水进行了降解研究,从中筛选出处理效果最佳所对应的极板排列方式。(5)降解一吨乙腈废水所需成本分析(6)对乙腈模拟废水进行红外光谱测试和电化学性能测试,探讨其降解机理。通过研究分析,可得出以下实验结论:(1)对于模拟聚丙烯酰胺废水的电化学降解研究,铱钽涂层阳极电极效果最优,5个小时的降解率可以达到68%。对于乙腈模拟废水的电化学降解研究,铱钌锡涂层电极的降解效果最优,5个小时的降解率可以达到72%。对于苯酚模拟废水的降解的电化学降解研究,铱钌涂层电极效果最优,5个小时的降解率可达到71%。此试验表明,dsa催化电极具有选择性,对于不同种类的废水,最优电极涂层材料不同。(2)三种模拟废水的降解过程都符合一级动力学反应,其r2都在0.96以上,拟合效果良好,结论可靠。实验表明污染物降解速率与系统中污染物含量的一次方成正比,污染物的半衰期与反应速率常数有关,并呈现反比例关系。乙腈的反应速率常数最大,因此在相同时间段其降解效率应比苯酚和聚丙烯酰胺好,这与上述研究结果一致。(3)在反应体系中,加入叔丁醇后,测得的cod值明显高于没加叔丁醇的cod,说明羟基与叔丁醇发生了反应,使与有机物反应的有效羟基减少,反应体系中有机物增加,化学需氧量增加。同时表明,电化学阳极板上发生了水解反应,产生了羟基自由基,羟基自由基是参与电化学反应的主要物质。(4)选取乙腈模拟废水为进一步研究对象,考察了六种单因素(极板间距、电压、电解质浓度、ph值、电解时间、废水浓度)对模拟废水降解效果的影响。通过单因素实验,得出最佳反应条件为极板间距d=1cm、电压u=4v、电解质浓度为20ml/500ml、ph值为7、电解时间为5h、废水浓度为1ml/500ml。(5)根据单因素研究,将六种单因素对降解效果的影响进行排序,以前三种影响因素做响应面研究。利用designexpert8.0软件分析得出,因素影响降解效果程度排序为ph废水浓度电压。design-expert软件给出了各因素最优值,即,ph值为6.60,废水浓度为每500ml水中含1.32ml乙腈,电压为4.10伏。此条件下,实验2.5h后,降解率可达到69.0367%。(6)dsa电催化氧化法中复极性极板排列方式处理乙腈模拟废水效果最优,实验条件为:铱钽(ti/ta2o5-iro2)涂层阳极和电源正极相连,钛板阴极与负极相连,中间排列铱钌锡(ti/iro2-ruo2-sno2)一个电极的复极式极板排列方式。(7)dsa电化学法深度处理废水中,成本包括电化学耗能和电解质成本。研究得出,处理一吨水的总成本为43.375元。(8)通过伏安特性曲线可以得出铱钌锡(ti/iro2-ruo2-sno2)涂层阳极电极对乙腈模拟废水的降解是通过吸附作用实现的。通过恒电位阶跃实验可以得出在铱钌锡(Ti/IrO2-RuO2-SnO2)涂层电极降解乙腈模拟废实验中,电极表面状态基本不变,反应体系稳定。通过红外测试表明,水与乙腈发生腈类反应,生成羧酸或酰胺。
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