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dsa电极的制备及应用的研究进展

应用化工 2021年第2期50卷 498-503页

作者：迟明超运晓静罗斌郭晨艳王双飞闵斗勇广西大学轻工与食品工程学院广西南宁530004 广西清洁化制浆造纸与污染控制重点实验室广西南宁530004

对dsa电极制备方法和应用方向的研究现状进行了系统的综述,从dsa电极的制备条件、表面形貌、稳定性能等方面对不同的制备方法进行分析,并总结了不同制备方法对电极性能的影响。阐述了dsa电极在水体处理、化工原料制备、电镀以及湿法冶... 详细信息

对dsa电极制备方法和应用方向的研究现状进行了系统的综述,从dsa电极的制备条件、表面形貌、稳定性能等方面对不同的制备方法进行分析,并总结了不同制备方法对电极性能的影响。阐述了dsa电极在水体处理、化工原料制备、电镀以及湿法冶金等方面的具体应用,并根据催化层的组分对dsa电极进行分类,分析不同组分的dsa电极与其应用方向之间的关系。从dsa电极的制备和应用方向两个方面对近年来国内外的研究现状进行总结,展望了dsa电极在催化机理、制备方法以及应用方向的发展趋势。

关键词： dsa电极制备方法应用方向

紫外光协助下dsa电极对1，4-苯醌的强化开环作用研究

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环境科学 2009年第7期30卷 1955-1961页

作者：李国亭王海荣李东颖赵旭刘会娟曲久辉华北水利水电学院环境与市政工程学院郑州450011 中国科学院生态环境研究中心北京100085

以商品化dsa电极为光电极,以1,4-苯醌为模型污染物进行了光电催化降解,考察了外加电解质、外加电场强度和初始pH条件等因素的影响.结果表明,光电催化氧化过程的TOC去除率是单独光催化氧化和电催化氧化过程之和的1.25倍,光电催化降解过... 详细信息

以商品化dsa电极为光电极,以1,4-苯醌为模型污染物进行了光电催化降解,考察了外加电解质、外加电场强度和初始pH条件等因素的影响.结果表明,光电催化氧化过程的TOC去除率是单独光催化氧化和电催化氧化过程之和的1.25倍,光电催化降解过程具有更高的降解效率,证明光催化氧化和电催化氧化过程的耦合产生了一定的协同作用.外加电解质和外加电场均能在一定浓度和强度范围内有效提高光电催化降解效率.酸性和中性pH条件利于1,4-苯醌的开环矿化.探讨了光电催化氧化机制,指出以电化学氧化作用为主导的光助电催化氧化过程能够高效产生羟基自由基,降解效率可调,在水处理中更具实用价值.

关键词： dsa电极紫外光 1,4-苯醌开环作用

dsa电极催化氧化法处理制药废水的应用研究

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工业水处理 2017年第7期37卷 35-38页

作者：王立璇马宏瑞孟高飞程艳坤高雅男河北化工医药职业技术学院河北石家庄050026 陕西科技大学陕西西安710021

以dsa电极为阳极、钛电极为阴极构成电解池,对抗生素废水进行了催化氧化处理。单因素实验结果表明,当槽电压7.0 V、极板间距1 cm、初始pH=5、进水初始COD 3 000 mg/L、Na Cl投加质量浓度3.0 g、电解时间30 min时,COD去除率可达到49.66%... 详细信息

以dsa电极为阳极、钛电极为阴极构成电解池,对抗生素废水进行了催化氧化处理。单因素实验结果表明,当槽电压7.0 V、极板间距1 cm、初始pH=5、进水初始COD 3 000 mg/L、Na Cl投加质量浓度3.0 g、电解时间30 min时,COD去除率可达到49.66%,色度去除率达85.01%。正交试验分析,当槽电压7.0 V、电解时间60 min、初始pH=5、Na Cl投加质量浓度2.5 g/L时,其电解效果最佳,可为该制药废水生化性调节起到良好的作用。

关键词：制药废水 dsa电极电解

dsa电极的制备及其电催化氧化水中典型PPCPs机理研究

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DSA电极的制备及其电催化氧化水中典型PPCPs机理研究

作者：宫怡凡青岛理工大学

学位级别：硕士

近年来,药品及个人护理品（PPCPs）的使用量与日俱增,在世界各地的海水、地表水和饮用水中都发现了PPCPs的存在,虽然水体中的PPCPs浓度较低,但其活性高、在环境中存在持久性强、易于在水生动植物中富集积累的特点,可能对人类健康及生态... 详细信息

近年来,药品及个人护理品（PPCPs）的使用量与日俱增,在世界各地的海水、地表水和饮用水中都发现了PPCPs的存在,虽然水体中的PPCPs浓度较低,但其活性高、在环境中存在持久性强、易于在水生动植物中富集积累的特点,可能对人类健康及生态环境构成潜在的风险,引起人们的广泛关注。常规的水处理方法（例如,混凝,沉淀,过滤和活性污泥法）主要针对水体中BOD、COD、总氮及总磷等进行处理,无法有效去除水体中的PPCPs污染物。而电化学高级氧化过程能够原位产生具有强氧化性的羟基自由基,用于PPCPs污染物氧化降解,因而引起广泛关注。形稳电极（dsa）具有性能稳定,使用寿命较长、电化学催化性能好等特点,并且dsa电极制备方法简单,易于操作,经济成本较低,是较为理想的电催化阳极材料,在电化学水处理中广泛应用。但是,使用dsa作为阳极的电化学氧化降解PPCPs的研究相对匮乏,且反应机理尚需进一步完善。鉴于此,本论文采用溶胶-凝胶方法制备以Ti为基体Sn O2、Sb掺杂不同配比的Ru O2、Ir O2涂层的dsa电极。通过对不同掺杂元素阳极的析氧电位/析氯电位、活性面积、电化学阻抗、电极加速寿命等电化学性能表征评估电极的电催化活性及稳定性,并对电极进行扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射仪（XRD）检测等物理学表征,进一步验证电极性能提升机理。筛选出最佳阳极材料为Ti/Sn O2-Sb-Ir O2-Ru O2电极,该电极具有更高的析氧电位,更低的析氯电位、更大的活性面积以及更低的电化学阻抗,并且加速寿命达到68小时,具有较强的稳定性。此外,本论文选取布洛芬、阿替洛尔、卡马西平作为水中PPCPs的典型污染物,系统考查了Ti/Sn O2-Sb-Ir O2-Ru O2电极电催化氧化降解PPCPs的可行性,评价了各影响因素对电催化降解效果的影响,确定最佳反应条件:溶液初始p H为7.0,在电流密度为20 m A cm-2时,布洛芬的去除效率在120 min达到92.7%;在电流密度为6 m A cm-2时,阿替洛尔、卡马西平的去除效率在60 min分别达到99.6%和99.5%。通过建立数学模型,研究了最佳反应条件下Ti/Sn O2-Sb-Ir O2-Ru O2电极电催化降解水中三种PPCPs污染物降解过程中自由基的贡献,布洛芬的降解主要是由于布洛芬与羟基自由基（·OH）反应,以反应进行60 min时为例,布洛芬的总降解率为68.5%,·OH的贡献率60.2%,活性氯（RCS）的贡献率为8.3%,·OH的贡献占主导作用,RCS贡献率要少得多;阿替洛尔和卡马西平的降解主要是由于阿替洛尔与RCS反应,·OH贡献率较少,其中,以反应进行30 min为例,阿替洛尔的总降解率为94.5%,·OH的贡献率17.1%,RCS的贡献率为77.4%;卡马西平的总降解率为98.8%,·OH的贡献率13.3%,RCS的贡献率为85.5%。最后选取了青岛市T污水处理厂的滤后再生水验证Ti/Sn O2-Sb-Ru O2-Ir O2电极电催化氧化PPCPs在实际水体中的降解效果,评估了Ti/Sn O2-Sb-Ru O2-Ir O2电极电催化氧化在再生水中低浓度微污染物处理的试剂应用前景,以RCS选择性氧化为主要氧化机理的污染物（如阿替洛尔、卡马西平）在Ti/Sn O2-Sb-Ru O2-Ir O2电极的电催化氧化中降解效果更佳稳定。

关键词：电化学高级氧化 dsa电极 PPCPs 活性氯羟基自由基

难降解废水污染治理中dsa电极的优化研究进展

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工业水处理 2023年第8期43卷 48-56页

作者：李春彤任会学林姝羽孙士泽白远慧孙铭璞武道吉山东建筑大学市政与环境工程学院山东济南250101 青岛科技大学高分子科学与工程学院山东青岛266042

电催化氧化法氧化能力强、占地面积小、易于控制,应用前景十分广阔。阳极作为影响污染物电催化氧化效率与路径的最主要因素,是提升电催化性能的重要突破口,引起了国内外学者的广泛关注与研究,以期制备出具备高效稳定催化活性和较低成本... 详细信息

电催化氧化法氧化能力强、占地面积小、易于控制,应用前景十分广阔。阳极作为影响污染物电催化氧化效率与路径的最主要因素,是提升电催化性能的重要突破口,引起了国内外学者的广泛关注与研究,以期制备出具备高效稳定催化活性和较低成本的理想阳极。按照电催化基本原理、活性涂层分类、制备方法优化、改性探究与研究展望,综述了近年来工业相关领域最常用的dsa电极优化研究现状,从替换活性涂层、掺杂材料和提高析氧电位,降低能耗两个角度分析了如何控制成本,通过制备方法条件与电极改性两个方面探讨了如何提高稳定性与电催化活性,同时叙述了掺杂量、电流密度、烧结温度等方面的一些最佳工艺参数,梳理了电极三维结构、新型材料等热门领域的研究情况。并从材料开发、三维孔隙、小试中试等三个方面对未来进行了展望,希望可以对相关研究探索提供一定帮助。

关键词：电催化氧化难降解废水 dsa电极三维结构新型电极材料开发

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基于中间层改性的dsa电极的绿色制备及失活机理研究

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基于中间层改性的DSA电极的绿色制备及失活机理研究

作者：王婧茹青岛理工大学

学位级别：硕士

电化学高级氧化技术(EAOPs)具有环境友好、处理性能高和操作简单等优点,是一种高效的污染物处理技术。其中,阳极是EAOPs的核心部件,相较于其它电极,形稳电极(dsa)具有高稳定性的活性涂层、电化学催化性能好和低成本等优点,已成为电化学... 详细信息

电化学高级氧化技术(EAOPs)具有环境友好、处理性能高和操作简单等优点,是一种高效的污染物处理技术。其中,阳极是EAOPs的核心部件,相较于其它电极,形稳电极(dsa)具有高稳定性的活性涂层、电化学催化性能好和低成本等优点,已成为电化学水处理领域最佳选择之一。但dsa阳极也面临一系列挑战,如Ti基底预处理过程中化学试剂的大量使用和电极使用寿命有待提高等。因此,研发一种环境友好的钛基底预处理方法,同时提高电极稳定性对dsa电极的实际工业应用具有重大意义。鉴于此,我们研发了一种绿色且简单可行的方法,在H和N(摩尔比1:5)的气氛中预处理Ti基底,此过程不消耗化学试剂且无废水排放。研究发现,在750℃的温度下产生的还原态Ti O中间层中同时存在V和Ti,使Ti/Ti O/Ru O-Ir O-Sn O-SbO阳极具有更好的稳定性和更高的电催化活性。Ru O-Ir O-Sn O-SbO催化剂层的最佳负载量为2.6±0.05 mg cm,此时Ti/Ti O/Ru O-Ir O-Sn O-SbO电极的加速寿命为65 h,而传统Ti/Ru O-Ir O-Sn O-SbO电极的加速寿命仅为50 h。与Ti/Ru O-Ir O-Sn O-SbO电极相比,Ti/Ti O/Ru O-Ir O-Sn O-SbO电极具有较高的析氧电位(1.42 V/SCE)和较低的析氯电位(1.12 V/SCE),这表明其电催化活性较高。加速电解实验表明,导致电极失活的主要原因是Ru O、Ir O、Sn O和SbO催化剂在电解液中逐渐溶解和剥落,最终导致氧化态Ti O绝缘层的形成。实验以布洛芬作为模拟污染物,评价不同电极的催化性能。结果表明,当溶液初始p H为7.0,电流密度为20m A cm时,Ti/Ru O-Ir O-Sn O-SbO电极和Ti/Ti O/Ru O-Ir O-Sn O-SbO电极对布洛芬的去除效率在120 min分别达到84%和96%。采用阳极氧化法在Ti基底上原位生长高度有序的TiO纳米管阵列(Ti O-NTs)。本文在H和N(摩尔比1:5)的还原气氛中,在450℃下对Ti O-NTs进行热处理,发现还原改性后的Ti O-RNTs具有很大的比表面积,为催化剂提供了更多的锚定位点。采用溶胶-凝胶法将Ru O-Ir O-Sn O-SbO分别嵌入到Ti O-NTs和Ti O-RNTs中形成Ti/Ti O-NTs/Ru O-Ir O-Sn O-SbO电极和Ti/Ti O-RNTs/Ru O-Ir O-Sn O-SbO电极,并从表面形态、晶体结构、电化学性能、稳定性和有机污染物降解性能等方面进行比较。Ti/Ti O-RNTs/Ru O-Ir O-Sn O-SbO电极具有致密和光滑的表面。此外,在相同的试验条件下,Ti/Ti O-RNTs/Ru O-Ir O-Sn O-SbO电极表现出更好的稳定性,Ti/Ti O-RNTs/Ru O-Ir O-Sn O-SbO电极的加速寿命高达77.8 h,而Ti/Ti O-NTs/Ru O-Ir O-Sn O-SbO电极的加速寿命仅为68 h。与Ti/Ti O-NTs/Ru O-Ir O-Sn O-SbO电极相比,Ti/Ti O-RNTs/Ru O-Ir O-Sn O-SbO电极具有较高的析氧电位(1.75 V/SCE)和较低的电荷转移电阻(0.54Ω),这表明其电催化活性较高。实验以卡马西平作为模拟污染物,评价不同电极的催化性能。结果表明,当溶液初始p H为7.0,电流密度为20 m A cm时,Ti/Ti O-NTs/Ru O-Ir O-Sn O-SbO电极和Ti/Ti O-RNTs/Ru O-Ir O-Sn O-SbO电极对卡马西平的COD去除效率在120 min分别达到52%和63%。总之,本论文采用简单且绿色的钛基底改性方法,引入TiO和Ti O-RNTs中间层,提高了dsa电极的电催化性能和稳定性。因此,本论文的研究对dsa电极的实际工业应用具有重要意义。

关键词：钛基底预处理 dsa电极还原态TiO2中间层失活机制还原态二氧化钛纳米管

电化学法处理低浓度氨氮废水的dsa电极改性研究

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电化学法处理低浓度氨氮废水的DSA电极改性研究

作者：尹嘉豪重庆大学

学位级别：硕士

滇池环湖截污体系中的某水质净化厂,采用膜生物反应器（Membrane Bio-Reactor,MBR）工艺处理农业面源污水,经运行参数优化并结合化学法强化除磷,可保证出水稳定达标。但考虑到化学法高成本、膜污染等问题以及滇池流域的磷提标排放（TP<0... 详细信息

滇池环湖截污体系中的某水质净化厂,采用膜生物反应器（Membrane Bio-Reactor,MBR）工艺处理农业面源污水,经运行参数优化并结合化学法强化除磷,可保证出水稳定达标。但考虑到化学法高成本、膜污染等问题以及滇池流域的磷提标排放（TP电极材料的性能是电化学工艺对NH-N降解效果的决定性因素之一,同时,为了开发削减流入滇池的农业面源污染负荷的高效低耗技术,为低浓度氨氮废水的处理提供一种新的解决方案,研究以前期设计的电化学装置为基础,采用电催化氧化活性高、降解NH-N效果好的dsa阳极替代前期研究装置中的石墨阳极,首先以MnO、SbO、SnO为活性层组分采用热分解法分别制备Ti/MnO、Ti/SbO、Ti/SnO阳极,通过考察相应电化学装置对NH-N的降解效果,选择最优的活性层组分;其次,再分别加入中间层MnO+SnO、MnO+SbO、SnO+SbO与MnO+SbO+SnO进行dsa电极制备,考察相应电化学装置对NH-N的降解效果,并采用SEM、EDS、XRD、电极加速寿命实验等方法分析相应机理;最后,改变dsa电极中间层制备温度和组分的配比,探讨改变后的dsa电极电化学性能,得到中间层制备温度和组分的配比优化方案,以期获得电催化氧化活性高、电极寿命长和电化学性能稳定的dsa电极。主要研究成果如下:1)以SnO为活性层组分采用热分解法制备的Ti/SnO作为电化学装置的阳极,控制电流密度为5 m A/cm,控制Cl为1000 mg/L,水样NH-N为25 mg/L。温度保持在室温25℃,p H为7,反应2 h后其NH-N去除率已可达100%,去除效果最好。2)相比不添加中间层,添加MnO+SbO+SnO为中间层,制备的dsa电极作为电化学装置的阳极,装置对NH-N降解效果更好,反应至90 min时NH-N均值浓度已降至2.96 mg/L,达到一级A的排放标准;析氯电位更低为1.48 V,析氧电位更高为1.96 V,拥有更宽的电化学势窗,极板的电催化氧化性能较好。同时,该中间层的添加促进了极板表面固溶体的生长,涂层与基体之间结合力较好,电极表面形成的固溶体更稳定。涂层表面晶型相对较为完整,形态较为细腻,钛基体不容易钝化,从而其使用寿命最长,电化学稳定性最好。3)相比中间层制备温度为400℃以及600℃的电极,500℃中间层制备温度下的Ti/MnO+SbO+SnO/SnO电化学性能最好:析氯电位1.48 V、析氧电位1.96V、电化学势窗0.48 V、电极q*达24.5 m C、极板表面的活性位点较多,其电催化氧化性能最好。同时,电极表面晶粒排列更致密,晶体生长状况更优,裂缝数量较少,MnO+SbO+SnO氧化物特征峰强度较高,中间层结晶生长状况良好,活性层与基体结合强度更好,电极寿命更长可达80.4 h,极板的电化学稳定性更强。4)相比中间层组分配比为Mn:Sn:Sb=1:3:1、Mn:Sn:Sb=1:1:3制备的电极,以中间层组分配比为Mn:Sn:Sb=3:1:1制备的Ti/MnO+SbO+SnO/SnO电极电化学性能最佳:析氯电较1.28 V、析氧电位1.85 V、电化学势窗0.57 V、q*26.67m C,同时极板表面有大量细微小孔,比表面积较大,电化学反应的活性位点较多,电催化氧化性能最佳。同时,极板表面晶粒细小密集,晶体排列致密有序,无明显裂缝,MnO+SbO+SnO混合氧化物特征峰强度更高,晶粒生长状况更好,结晶程度更优,电极寿命最长,可高达105 h,电化学稳定性较好。

关键词： dsa电极低浓度氨氮中间层制备温度组分配比

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频繁倒极长寿命dsa电极的研究

频繁倒极长寿命DSA电极的研究

作者：信德元吉林大学

学位级别：硕士

dsa电极(Dimensionally Stable Anode尺寸稳定阳极)在氯碱工业、水处理、电镀、电有机合成等工业领域都有着广泛的应用。当电解液中含有大量Ca、Mg时,电解过程中会在阴极富集形成难溶的Mg(OH)\Ca CO固体,称为阴极结垢现象。阴极结垢会... 详细信息

dsa电极(Dimensionally Stable Anode尺寸稳定阳极)在氯碱工业、水处理、电镀、电有机合成等工业领域都有着广泛的应用。当电解液中含有大量Ca、Mg时,电解过程中会在阴极富集形成难溶的Mg(OH)\Ca CO固体,称为阴极结垢现象。阴极结垢会降低电极的导电性和电流效率,增加电解能耗。为了防止阴极结垢,需要定期对阴极进行除垢处理,电解工业常用机械除垢法、阻垢剂法、倒极除垢法等使阴极上的垢层溶解或脱落。采用倒极除垢方法有以下优点:成本低、效果好、操作简便,清洗时几乎不需暂停电解,并能够避免腐蚀,不需要另外增设阴极刮擦板,降低了设备的安装难度。但dsa电极通常情况下作为阳极使用,在倒极除垢变为阴极时电极表面的活性物质会被还原导致电极迅速失效。为解决上述问题,本论文研发了一种稳定性高、成本低、法拉第效率高的dsa电极,可用于析氯体系中的倒极除垢。主要研究工作如下:(1)用于频繁倒极dsa电极的制备及活性、稳定性研究采用电镀-热分解法在钛基体表面制备带有铂中间层的RuO电极(Ti/Pt/RuO)。研究表明,Ti/Pt/RuO电极与Ti/RuO-Ti O、Ti/TaO/RuO、Ti/Sn O-SbO/RuO等析氯电极相比,电化学活性面积、法拉第效率、倒极强化寿命均有较大改善。因为采用镀铂的方法能够形成一层紧密的中间层,有效保护钛基体不被电解液侵蚀,形成导电性好、耐腐蚀、比表面积大的电极中间层。Pt拥有正反方向电解性能,可有效保护钛基体在频繁倒极条件下不被电解液腐蚀。(2)Ti/Pt/RuO电极的优化通过改变铂负载量、热分解温度等工艺条件,优化具有更高稳定性与活性的电极组成与制备工艺。(3)Ti/Pt/RuO电极的应用研究针对不同倒极频率、搅拌速率、温度、电流密度、盐水浓度研究Ti/Pt/RuO电极最适宜的应用条件。结果表明在电流密度750 A/m、电解温度25℃、盐水浓度25 g/L的条件下的法拉第效率为84.55～92.89%;在电流密度为40000 A/m、倒极频率为12次/h的条件下的倒极强化寿命可达74 h,是常用Ti/RuO-Ti O电极的70倍,在1000 A/m的电流密度下预计可工作4年。

关键词：析氯反应 dsa电极倒极除垢电极寿命

dsa电极电化学氧化处理工业废水的研究现状及展望

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化工技术与开发 2023年第11期52卷 68-73页

作者：王耀增杨仔杭杨嘉驹刘睿妍林少华中机国际工程设计研究院有限责任公司华东分院江苏南京210049 南京林业大学土木工程学院江苏南京210037

dsa(Dimensionally Stable Anodes)电极是一种以钛为基体,表面覆盖金属氧化物活性涂层的阳极。dsa的电催化活性高,成本低廉,环境友好,因而被广泛应用于工业废水处理的研究中。本文介绍了dsa电极电化学氧化的机理,分析了相比其他种类电... 详细信息

dsa(Dimensionally Stable Anodes)电极是一种以钛为基体,表面覆盖金属氧化物活性涂层的阳极。dsa的电催化活性高,成本低廉,环境友好,因而被广泛应用于工业废水处理的研究中。本文介绍了dsa电极电化学氧化的机理,分析了相比其他种类电极的优劣势,总结了增加中间层、图层元素多元化及优化制备工艺等改进dsa电极性能的方法,概述了在处理含不同有机污染物的废水时dsa电极的表现,并对dsa电极未来的研究工作进行了展望。

关键词： dsa电极电化学氧化废水处理改进方法