改性对廉价TS-1及丙烯气相环氧化性能的影响

作     者：卢连雪 

作者单位：大连理工大学 

学位级别：硕士

导师姓名：郭洪臣

授予年度：2014年

学科分类：081702[工学-化学工艺] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

主      题：TS-1 改性 丙烯气相环氧化 TPAOH-Na2SO3 焙烧 

摘      要：本文以廉价法合成的TS-1分子筛为母体,系统考察了不同改性方法和焙烧对廉价TS-1及其催化丙烯气相环氧化性能的影响。同时结合扫描电子显微镜(SEM)、 X射线衍射(XRD)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis)、傅里叶-红外光谱分析技术(T-IR)、紫外共振拉曼光谱(UV Raman)、N2物理吸附等对TS-1进行了表征分析,得到以下结论： 1. TPAOH溶液对廉价TS-1的水热改性存在普适性问题,针对改性效果较差的TS-1,在TPAOH溶液改性时加入微量Na2S03,可以显著提高改性效果。TPAOH-Na2S03改性后的TS-1用于催化丙烯气相环氧化反应,丙烯转化率(XPE)、环氧丙烷选择性(SPO)和H2O2有效利用率(UH2O2)分别提高到9.1%、98.5%和42.0%。 2.用TPAOH与无机碱(LiOH、 NaOH、 KOH)溶液对廉价TS-1进行组合改性后催化剂的反应效果均不理想;而单独用无机碱对廉价TS-1进行处理时均有较好的改性效果,改性效果的顺序为LiOHNaOHKOH。 3.随着焙烧温度的升高,TPAOH-Na2SO3改性后TS-1的XPE先增大后减小,焙烧温度为350℃时,达到最大值;SPO基本没有变化。 4. TPAOH-Na2S03改性后,在N2气氛中540℃焙烧的TS-1比在空气(静止空气和流动空气)中焙烧的TS-1的催化丙烯气相环氧化反应的性能好,前者催化丙烯气相环氧化反应的XpE、Spo、 UH202分别可达到9.6%、97.4%和43.8%。