香河和太湖大气气溶胶化学成分与硫同位素组成特征研究

作     者：陈天蕾 

作者单位：南京信息工程大学 

学位级别：硕士

导师姓名：郭照冰

授予年度：2011年

学科分类：07[理学] 070602[理学-大气物理学与大气环境] 0706[理学-大气科学] 

主      题：水溶性离子 金属元素 硫稳定同位素 非质量分馏效应 氧同位素 气溶胶 

摘      要：2005年3月至8月,在香河气象观测站采样用离子色谱(IC)和电感耦合等离子体质谱分析了气溶胶中水溶性离子和金属元素含量,分析结果显示主要水溶性离子NH4+和NO3-、SO42-的相关系数较高(0.71和0.83),具有同源性;Na、Mg、Al、K、Ca、Fe是主要的金属元素、Zn和Pb是两种重要污染元素,分别来自土壤风沙尘和交通、燃煤。采用MAT-253同位素质谱仪对香河地区气溶胶中的硫同位素组成特征分析显示634S变化范围为1.36-9.16%o,春季气溶胶硫酸盐主要源于燃煤过程的直接排放,而夏季主要来自大气SO2的氧化过程。期间硫酸盐中△33S绝对值大于0.1%o,说明存在硫稳定同位素非质量分馏效应,Δ33S与Δ36S呈现负相关性,A33S与CAPE显著相关性,表明硫稳定同位素非质量分馏效应主要是由平流层中SO2的光化学反应引起,大气中对流层与平流层之间的气团交换导致近地面气溶胶中硫稳定同位素组成异常。气溶胶中δ18O值春季低夏季高,是因为春季气溶胶中δ180主要来自含δ180较低的燃煤直接排放的一次硫酸盐,而夏季δ180主要来自δ180较高的SO2光化学反应生成的二次硫酸盐。 2009年1月至10月在太湖气象观测站采样分析结果显示,主要水溶性离子SO42-、NO3-和NH4+的浓度季节变化特征为：冬季春季夏季秋季,反映出太湖冬春季气溶胶污染比夏秋季严重的特点。2008年3月至8月采样期间太湖气溶胶样品中δ34S值为4.46-9.87%‰,δ34S值相对聚集,表明太湖地区的主要硫源较单一,与燃煤排放直接相关。根据Δ33S和CAPE的相关性分析,硫稳定同位素分馏异常不仅与平流层SO2发生的光化学反应以及平流层硫酸盐向对流层的传输有关,还与气溶胶颗粒物表面所发生的化学反应有关。样品中δ18O值为春季高夏季低,与香河差异较大,这可能归因于太湖及香河地区的地理环境和气象因素不同所引起的SO2发生的光化学反应过程不同。